[發明專利]一種用于白光LED的硅基氮氧化物熒光粉及其制備方法

無效

• 申請號: 201110009380.1
• 申請日: 2011-01-18
• 公開（公告）號: CN102140339A
• 公開（公告）日: 2011-08-03
• 發明（設計）人: 王介強;王磊;齊恩磊;鞏海波
• 申請（專利權）人: 濟南大學
• 主分類號: C09K11/59
• 分類號: C09K11/59
• 代理公司: 濟南泉城專利商標事務所 37218
• 代理人: 李桂存

技術領域

本發明涉及一種硅基氮氧化物熒光粉及其制備方法，具體涉及一種適合白光LED用的硅基氮氧化物熒光粉及在低溫固相反應條件下制備硅基氮氧化物熒光粉的方法，屬于無機非金屬材料技術領域。

背景技術

半導體照明（白光LED）具有綠色環保、壽命超長、高效節能、抗惡劣環境、結構簡單、體積小、重量輕、響應快、工作電壓低及安全性好的特點，因此被譽為繼白熾燈、熒光燈和高強放電燈之后的第四代照明電光源，或稱為21世紀綠色光源。發展高光效、色品質好，大功率，低光衰，低成本的白光LED是半導體照明的發展趨勢。在實現白光LED的各種方案中，發光半導體芯片和熒光粉有機組合是目前發展白光LED的主導方案，當前制約白光LED發展的主要因素除高亮度藍光和近紫外光半導體芯片外，研制適用于LED可被藍光或近紫外光有效激發且性能穩定的高效熒光粉也是迫切需要解決的問題。同發光半導體芯片材料一樣重要，熒光粉材料也是影響白光LED光效、光衰以及色品質指標的關鍵材料。由于白光LED要求熒光粉在更低能量的藍光或近紫外光激發下有較高的發光效率和穩定性，因而不能沿襲目前三基色熒光燈的熒光粉，必須針對LED的特點另辟蹊徑。

新型硅基氮氧化物是近兩三年出現的用于LED熒光粉的新寵。日本、美國、德國科學家近期研究表明，這類材料的發光顏色極為豐富，覆蓋了整個可見光區域，同時其激發范圍較寬，可以被紫外、紫光甚至藍光等有效激發，此外溫度特性也相當的穩定，被認為是未來用于大功率LED最為理想的熒光材料。然而由于來自文獻英國皇家物理學會出版的《物理學報D：應用物理》（J.?Phys.?D:?Appl.?Phys.?41?(2008)?144013?(5pp)），美國化學學會出版的《化學材料》（Chem.?Mater.?2009,?21,?316–325）的報道，該類材料制備需要在氣氛保護、高溫和高壓條件下通過固相反應來實現，苛刻的制備條件令人望而卻步，國內在這方面的工作鮮有報道。

發明內容

本發明針對現有不足，提供了一種用于白光LED的硅基氮氧化物熒光粉，該熒光粉可在312±5nm的近紫外光或435±5nm的藍光激發下發射出450-700nm的可見熒光，適合作為白光LED用熒光粉。

本發明還提供了硅基氮氧化物熒光粉的制備方法，本方法可在低溫固相反應條件下得到硅基氮氧化物熒光粉，反應條件相對溫和，工藝簡單，成本低，所得產品質量可控、適用性廣。

本發明是通過以下技術方案予以實現的：

一種用于白光LED的硅基氮氧化物熒光粉，其特征是其化學通式為：Sr_(1-x-y)Ba_xSi₂O₂N₂:Re_y，x=0-0.7，y=0.005-0.03；其中，Re為Eu²⁺，或者Re為Eu²⁺和Ce³⁺。

上述熒光粉中，所述的Re稀土元素可以為Eu²⁺，也可以為Eu²⁺和Ce³⁺的混合，但主要以Eu²⁺為主。

進一步，優選的，x=0.5。

進一步，優選的，y=0.02。

進一步，優選的，Re為Eu²⁺。

上述熒光粉的各元素原料為：Sr來源于SrCO₃，Ba來源于BaCO₃體，Si、N來源于納米非晶態Si₃N₄，Eu²⁺來源于Eu₂O₃，Ce³⁺來源于CeO₂。

上述所述的熒光粉，在312±5nm的近紫外光和435±5nm的藍光激發下可發射出波長為450-700nm的可見熒光。

上述用于白光LED的硅基氮氧化物熒光粉的制備方法，其特征是包括以下步驟：

（1）?按照通式中各元素的摩爾比計算并稱取所需的各原料，將原料混合均勻進行高能球磨處理；

（2）?將經高能球磨處理后的粉料在氮氣與氫氣混合還原性氣氛下于1100-1200℃進行煅燒，煅燒后的產物進行研磨得硅基氮氧化物熒光粉。

上述制備方法中，高能球磨的時間為3-6h，原料和球的質量比為1:6，加入乙醇作分散劑。

上述制備方法中，煅燒時間為3-5h。