[發(fā)明專利]一種用于催化凈化氮氧化物的鈰基復(fù)合氧化物催化劑

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201010568133.0
• 申請(qǐng)日: 2010-12-01
• 公開（公告）號(hào): CN102000560A
• 公開（公告）日: 2011-04-06
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 賀泓;單文坡;劉福東;石曉燕;張長(zhǎng)斌;王少莘
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心
• 主分類號(hào): B01J23/30
• 分類號(hào): B01J23/30;B01J23/888;B01D53/94;B01D53/86;B01D53/56
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技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明應(yīng)用于環(huán)境催化技術(shù)領(lǐng)域，涉及一種用于以柴油車尾氣為代表的移動(dòng)源和以燃煤電廠煙氣為代表的固定源氮氧化物催化凈化的鈰基復(fù)合氧化物催化劑。

背景技術(shù)

氮氧化物(NO_x，主要指NO和NO₂)的存在會(huì)引起光化學(xué)煙霧、酸雨、溫室效應(yīng)和臭氧層破壞等重大環(huán)境問題，同時(shí)具有生物呼吸毒性，可對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康造成巨大的危害。因此，如何有效去除NO_x成為當(dāng)今環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域的熱點(diǎn)問題。

隨著石油資源日趨短缺，CO₂減排壓力增大，燃油經(jīng)濟(jì)性好和動(dòng)力性強(qiáng)的柴油車越來越受到重視。與裝有三效催化劑的汽油車相比，以NO_x和PM為特征的尾氣污染成為制約柴油車推廣應(yīng)用的瓶頸。柴油車尾氣排放具有溫度低、氧含量高、含有大量顆粒物和少量硫等特點(diǎn)。柴油車已成為我國機(jī)動(dòng)車NO_x和PM排放的主要分擔(dān)者，成為機(jī)動(dòng)車尾氣治理中的重點(diǎn)和難點(diǎn)。目前，針對(duì)柴油機(jī)尾氣NO_x凈化的技術(shù)方案主要有：氨類選擇性催化還原NO_x(NH₃-SCR)、碳?xì)浠衔镞x擇性催化還原NO_x(HC-SCR)、貯存-還原技術(shù)(NSR)、NO_x和PM組合凈化技術(shù)和四效催化技術(shù)等。其中，NH₃-SCR被認(rèn)為是最有希望全面應(yīng)用于柴油車尾氣凈化的技術(shù)，且該技術(shù)目前已經(jīng)進(jìn)入了實(shí)用化階段。

目前，NH₃-SCR是國際上應(yīng)用最為廣泛的煙氣脫硝技術(shù)。工業(yè)化應(yīng)用的NH₃-SCR催化劑通常是含有毒物質(zhì)釩(V)的V₂O₅-WO₃(MoO₃)/TiO₂催化劑。在使用過程中若V發(fā)生脫落，進(jìn)入到環(huán)境中具有很大的生物毒性，且該催化劑體系具有操作溫度窗口較窄、易催化煙氣中的SO₂轉(zhuǎn)化為SO₃等缺點(diǎn)。

因此，開發(fā)新型具有高NH₃-SCR活性、寬操作溫度窗口、適應(yīng)高空速環(huán)境、無毒無害的非釩催化劑體系用于以柴油車尾氣為代表的移動(dòng)源和以燃煤電廠煙氣為代表的固定源NO_x的催化消除，具有非常重要的環(huán)境意義。

發(fā)明內(nèi)容

為了解決現(xiàn)有金屬氧化物催化劑體系操作溫度窗口窄、低溫活性差、N₂選擇性低、對(duì)反應(yīng)空速敏感等缺點(diǎn)，本發(fā)明首次提供了一種新型鈰基復(fù)合氧化物催化劑及其制備方法，可用作以柴油車尾氣為代表的移動(dòng)源和以燃煤電廠煙氣為代表的固定源NO_x催化凈化。

本發(fā)明中的催化劑是鈰與鎢、鉬、鐵中的任意一種或多種過渡金屬組成的金屬復(fù)合氧化物催化劑。催化劑的制備方法為均勻沉淀法，即將所需兩種金屬氧化物所對(duì)應(yīng)的鹽配成混合溶液，其中鈰鹽是氯化亞鈰或硝酸鈰或硝酸鈰銨或硫酸鈰中的至少一種，各種過渡金屬所對(duì)應(yīng)的鹽分別為鎢酸銨、鉬酸銨和硝酸鐵，以金屬元素的摩爾比計(jì)，鈰和過渡金屬的比例為0.2～5.0，以過量尿素作為沉淀劑，在90～95℃溫度條件下連續(xù)攪拌8～15h，然后進(jìn)行抽濾和洗滌，將濾餅放入烘箱中于80～120℃烘干過夜，最后經(jīng)馬弗爐于400～800℃空氣中煅燒4～6h即制得催化劑成品。

本發(fā)明具有如下優(yōu)點(diǎn)：

(1)操作溫度窗口寬(尤其在低溫區(qū)的活性好)，適用于機(jī)動(dòng)車尾氣溫度變化幅度大的應(yīng)用環(huán)境；在固定源煙氣脫硝方面，有望作為低溫型SCR催化劑，應(yīng)用于煙氣脫硫之后，以提高SCR催化劑的使用壽命；

(2)對(duì)反應(yīng)空速不敏感，適用于機(jī)動(dòng)車尾氣凈化高空速的特性，將其應(yīng)用于固定源煙氣脫硝時(shí)可以大幅度降低催化劑的使用量，降低成本、節(jié)約空間；

(3)具有非常優(yōu)異的N₂生成選擇性；

(4)具有非常好的抗高溫?zé)Y(jié)能力；

(5)采用無毒組分，減少對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境的危害。

具體實(shí)施方式

為了更加清晰地說明本發(fā)明，列舉以下實(shí)施例，但其對(duì)本發(fā)明的范圍無任何限制。

【實(shí)施例1-4】