[發(fā)明專利]介孔二氧化硅基銀催化劑的制備方法及其在一氧化碳氧化中的應(yīng)用

無效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201010211403.2
• 申請日: 2010-06-28
• 公開（公告）號(hào): CN101890349A
• 公開（公告）日: 2010-11-24
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 曲振平;張曉東;賈靜璇;李新勇
• 申請（專利權(quán)）人: 大連理工大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J23/50
• 分類號(hào): B01J23/50;B01D53/86;B01D53/62
• 代理公司: 大連理工大學(xué)專利中心 21200
• 代理人: 梅洪玉

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種介孔SiO₂基Ag催化劑及其制備方法，并將其應(yīng)用于催化CO低溫氧化，屬于無機(jī)納米催化材料領(lǐng)域。?

背景技術(shù)

CO是許多工業(yè)環(huán)境和室內(nèi)環(huán)境空氣中的主要污染物之一，尤其是在激烈戰(zhàn)場、火災(zāi)現(xiàn)場、礦井坑道等場合更是致命毒物。所以，CO的消除對于環(huán)境及工業(yè)生產(chǎn)等方面具有極其重要的現(xiàn)實(shí)意義，而催化氧化是一種簡單、廉價(jià)而有效的方法。迄今為止，人們研究更多的是采用Pt、Rh、Au等貴金屬催化劑來催化CO氧化。但因其價(jià)格昂貴、易失活等原因，限制了其在工業(yè)上的廣泛應(yīng)用。?

銀是相對廉價(jià)，但是目前對于CO氧化凈化效果不是很理想。Frey，K等利用共沉淀法制備Ag/TiO₂催化劑，在60℃下CO的轉(zhuǎn)化率達(dá)到50％(Frey，K；Iablokov，V；Melaet，G；Guczi，L；Kruse，N.Catal.Lett.2008，124，74-79)。Xu，R等利用水熱法和浸漬法合成MnO₂載體和Ag/MnO₂催化劑，在126℃下CO的轉(zhuǎn)化率達(dá)到90％(Xu，R；Wang，X；Wang，D.S；Zhou，K.B；Li，Y.D.J.Catal.2006，237，426-430.)。?

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明提供了一種介孔SiO₂基Ag催化劑的制備方法及其在CO氧化中的應(yīng)用。采用原位合成方法制備出具有介孔結(jié)構(gòu)的Ag/SiO₂催化劑，樣品經(jīng)焙燒后，孔徑為2.2-2.8nm，比表面積為878-1142m²/g。其中Ag的質(zhì)量百分含量為1-16％，百分含量易控，實(shí)驗(yàn)所用儀器簡單、操作便捷、成本低廉。將該Ag/SiO₂催化劑應(yīng)用到催化CO低溫氧化中。該方法在較低的溫度下可以完全將CO氧化為CO₂。?

本發(fā)明中Ag/SiO₂催化劑的具體制備方法包括下述步驟：?

稱取一定量的十二胺溶解到乙醇中，在水浴鍋中20-50℃下劇烈攪拌使其完?全溶解。按一定比例、順序和間隔時(shí)間加入硅源、去離子水、甲醛和硝酸銀，繼續(xù)攪拌24-48h，去離子水洗滌，抽濾，80-120℃干燥6-24h，400-600℃焙燒3-8h，制備出具有介孔結(jié)構(gòu)的Ag/SiO₂催化劑。本催化劑的制備在避光條件下進(jìn)行。反應(yīng)混合物的摩爾組成為：?

TEOS∶C₁₂H₂₅NH₂∶C₂H₅OH∶AgNO₃∶HCHO∶H₂O?

＝1∶0.2965∶7.593∶0.0055-0.088∶0.131∶24.58。?

所述的硅源為正硅酸甲酯或正硅酸乙酯；水浴鍋溫度為20-50℃，攪拌時(shí)間為24-48h；該制備方法在避光的條件下進(jìn)行。?

本發(fā)明以Ag/SiO₂為催化劑，對催化CO低溫氧化有高的活性，最低能在60℃使原料氣的CO完全氧化成CO₂，具有較大的工業(yè)應(yīng)用前景。?

(1)采用十二胺作為模板劑制備出具有介孔結(jié)構(gòu)的高比表面積的Ag/SiO₂催化劑，操作簡單，成本低廉。?

(2)所制備的的Ag/SiO₂催化劑具有均一的介孔結(jié)構(gòu)(孔徑為2.2-2.8nm)和高比表面積(878-1142m²/g)。?

(3)制備的Ag/SiO₂催化劑具有高的催化CO低溫催化活性。?

(4)該法制備工藝和設(shè)備簡單，重復(fù)性好，有很好的工業(yè)應(yīng)用前景。?

附圖說明

圖1是Ag/SiO₂催化劑的X-射線衍射圖(XRD)。橫坐標(biāo)是兩倍的衍射角(2θ)，縱坐標(biāo)是衍射峰的強(qiáng)度(cps)。?

圖2是Ag/SiO₂催化劑的N₂吸附-脫附圖。橫坐標(biāo)是相對壓力(P/P₀)，縱坐標(biāo)是吸收體積(cm³/g^-1)。?

圖3是Ag/SiO₂催化劑的孔徑分布圖。橫坐標(biāo)是孔徑(nm)，縱坐標(biāo)是孔體積(cc/g-nm^-1)。?