[發(fā)明專利]用于富氫氣中CO氧化脫除的催化劑及其制備和應(yīng)用無(wú)效
| 申請(qǐng)?zhí)枺?/td> | 201010166529.2 | 申請(qǐng)日： | 2010-05-07 |
| 公開(kāi)（公告）號(hào)： | CN101934229A | 公開(kāi)（公告）日： | 2011-01-05 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 周桂林 | 申請(qǐng)（專利權(quán)）人： | 重慶工商大學(xué) |
| 主分類號(hào)： | B01J23/755 | 分類號(hào)： | B01J23/755;C01B3/58 |
| 代理公司： | 北京同恒源知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11275 | 代理人： | 謝殿武 |
| 地址： | 400067 *** | 國(guó)省代碼： | 重慶;85 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 用于 氫氣 co 氧化 脫除 催化劑 及其 制備 應(yīng)用 | ||
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及一種用于富氫氣中一氧化碳選擇性氧化脫除的催化劑，特別涉及一種用于富氫氣中一氧化碳選擇性氧化脫除的非貴金屬催化劑及其制備和應(yīng)用。?
背景技術(shù)
燃料電池是一種新型的以氫氣為燃料的發(fā)電裝置，能量轉(zhuǎn)化率理論上可達(dá)90％，發(fā)電效率遠(yuǎn)高于相應(yīng)內(nèi)燃機(jī)，且水是反應(yīng)的唯一產(chǎn)物，能有效地避免環(huán)境污染，是一種真正意義上的清潔能源。燃料電池上述特點(diǎn)使其在不同領(lǐng)域的應(yīng)用倍受關(guān)注，其相關(guān)研究也成為了近十幾年來(lái)研究的熱點(diǎn)。以氫氣為燃料的質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)是用于能源發(fā)電、汽車(chē)工業(yè)、船舶工業(yè)、航空航天、家用電源、移動(dòng)通訊等行業(yè)的一種具有遠(yuǎn)大前途的燃料電池。?
氫來(lái)源非常廣，可通過(guò)石油、天然氣、煤等化石燃料制取，可由常規(guī)燃料醇、烴類制得，也可以由生物質(zhì)制取(如，細(xì)菌制氫、發(fā)酵制氫等)。純氫氣的車(chē)載儲(chǔ)存存在較大的問(wèn)題，較為理想的解決方法就是在燃料電池系統(tǒng)配置一個(gè)轉(zhuǎn)化裝置，將車(chē)載的“炭-氫”(烴類)經(jīng)過(guò)水蒸氣重整、自熱重整、水蒸氣轉(zhuǎn)化或部分氧化等過(guò)程轉(zhuǎn)化為富氫氣體，該富氫氣體經(jīng)處理后可用作燃料電池燃料。但此富氫?燃料中通常含有0.5-2vol.％的CO(一氧化碳)，而燃料電池的電極對(duì)CO具有極高的敏感性，對(duì)于Pt電極要求原料氣體中CO的濃度必須小于10ppm，即使用合金電極也要求原料氣中CO濃度不超過(guò)100ppm。為了達(dá)到此目的，在研究過(guò)程中采用了諸多方法，以選擇性氧化脫除富氫氣中少量的CO的效果最佳，且對(duì)于富氫氣中CO氧化脫除的研究已成為當(dāng)今世界催化研究領(lǐng)域的熱門(mén)課題之一。?
目前用于富氫氣中CO氧化脫除的催化劑主要是貴金屬(如，Pt、Au、Ru、Pd和Rh等)催化劑，而將非貴金屬催化劑用于該催化反應(yīng)的研究較少，且主要集中在對(duì)CuOx/CeO2催化劑體系的研究。對(duì)于CuOx/CeO2催化劑體系，其中Ce是一種稀土金屬元素，其價(jià)格仍較貴，且具有一定的放射性，這無(wú)論從催化劑成本還是環(huán)境污染角度考慮都不是理想的選擇。其它非貴金屬(如，Co、Fe、Zn、Mg和Mn等)也只是用作催化劑載體或促進(jìn)劑作了少量的研究。?
發(fā)明內(nèi)容
有鑒于此，本發(fā)明的目的之一是提供一種用于富氫氣中CO氧化脫除的催化劑，成本低廉且具有較高的低溫CO催化氧化活性和選擇性。?
本發(fā)明所述的用于富氫氣中CO氧化脫除的催化劑，包括nCoO-mNiO復(fù)合氧化物和載體活性炭。?
進(jìn)一步，按重量百分比包括60-70％的活性炭和30-40％的nCoO-mNiO復(fù)合氧化物，所述復(fù)合氧化物中，Co與Ni的原子比n∶m為4∶1-1∶4；?
進(jìn)一步，按重量百分比包括65％的活性炭和35％的nCoO-mNiO復(fù)合氧化物，所述復(fù)合氧化物中，Co與Ni的原子比n∶m為1∶1；?
進(jìn)一步，所述富氫氣中氫氣體積分?jǐn)?shù)不低于90.0％。?
本發(fā)明的目的之二是提供一種制備本發(fā)明所述催化劑的方法，包括以下步驟：?
(1)按所述Co與Ni原子比的量分別稱取鈷鹽與鎳鹽并充分溶解于蒸餾水中，取20-80目的活性炭顆粒浸漬于所得溶液內(nèi)，在攪拌條件下于353K蒸干水份，得原料，所得原料于373K下恒溫干燥10-24h制得干料；?
所述活性炭重量與按所述原子比形成的復(fù)合氧化物理論重量的比值為6∶4-7∶3。?
(2)所得干料于室溫惰性環(huán)境中以5K/min的升溫速率升溫至573-673K，然后在573-673K下恒溫焙燒2-4h制得所需催化劑。?
進(jìn)一步，步驟(1)所述鈷鹽為硝酸鈷，所述鎳鹽為硝酸鎳。?
本發(fā)明的目的之三是提供一種本發(fā)明所述催化劑的應(yīng)用方法，包括如下步驟：將所得催化劑與惰性石英砂混合后裝入管式固定床反應(yīng)器，升溫到反應(yīng)溫度后通入富氫原料氣，并在該反應(yīng)溫度及20,000h-1反應(yīng)氣空速條件下恒溫反應(yīng)至少180分鐘，反應(yīng)后所得氣體經(jīng)堿石灰干燥脫除CO2后即可；?
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