[發(fā)明專利]一種活性炭負(fù)載的釕基氨合成催化劑及其制備方法

無效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 200810071543.7
• 申請(qǐng)日: 2008-08-07
• 公開（公告）號(hào): CN101322947A
• 公開（公告）日: 2008-12-17
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 魏可鎂;倪軍;王榕;林建新;俞秀金;林炳裕
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 福州大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J31/04
• 分類號(hào): B01J31/04;C01C1/04
• 代理公司: 福州元?jiǎng)?chuàng)專利代理有限公司
• 代理人: 蔡學(xué)俊

1.一種活性炭負(fù)載的釕基氨合成催化劑的制備方法，其特征在于：所述催化劑在制備中選 用檸檬酸預(yù)處理活性炭和氯化釕，選用鋇助劑為硝酸鋇，鉀助劑為氫氧化鉀或硝酸鉀中 的一種；所述催化劑以活性炭為載體，金屬釕為活性組分；

催化劑制備方法是：采用等體積浸漬法制備催化劑：采用檸檬酸氯化釕混合浸漬法、或先 浸漬檸檬酸再浸漬氯化釕、或浸漬檸檬酸后先經(jīng)熱處理后再浸漬氯化釕；

所述采用檸檬酸氯化釕混合浸漬法的制備步驟為：

1)將檸檬酸氯化釕混合溶解于水中，所述混合溶液中檸檬酸與氯化釕的質(zhì)量比為1∶ 0.5～15，所述混合溶液中檸檬酸的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％～30％、釕的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5％～ 2.5％，將混合溶液等體積浸漬活性炭；以活性炭載體重量為基準(zhǔn)，所述催化劑中釕含 量為活性炭載體重量的3.5～8％；

2)將經(jīng)過浸漬的活性炭進(jìn)行熱處理，所述熱處理溫度為100～250℃；

3)還原：將經(jīng)過熱處理后的活性炭進(jìn)行還原，使用氫氣-氮?dú)饣旌蠚庾鳛檫€原氣體，其 中的氫氣為還原介質(zhì)，還原溫度450℃，還原時(shí)間6小時(shí)；

4)助劑負(fù)載：按照等體積浸漬助劑溶液：將經(jīng)過還原步驟的活性炭先浸漬含鋇溶液后再 浸漬含鉀溶液；以活性炭載體重量為基準(zhǔn)，所述催化劑中鋇和鉀的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為活 性炭載體重量的2～8％和0～12％；所述含鋇溶液中鋇的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5～4％，所述含 鉀溶液溶液中鉀的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％～8％；

5)干燥：浸漬后的產(chǎn)物在50-120℃下烘干制備成催化劑；

所述采用先浸漬檸檬酸再浸漬氯化釕的制備步驟為：

1)將檸檬酸和氯化釕分別溶解于水中，所述檸檬酸與氯化釕的質(zhì)量比為1∶0.5～15， 所述檸檬酸溶液中檸檬酸的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％～30％、所述氯化釕溶液中釕的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 1.5％～2.5％，將活性炭先浸漬檸檬酸溶液再浸漬氯化釕溶液；

2)將經(jīng)過浸漬氯化釕溶液的活性炭進(jìn)行熱處理，所述熱處理溫度為100～250℃；

3)還原：將經(jīng)過熱處理后的活性炭進(jìn)行還原，使用氫氣-氮?dú)饣旌蠚庾鳛檫€原氣體，其 中氫氣為還原介質(zhì)，還原溫度450℃，還原時(shí)間6小時(shí)；

4)助劑負(fù)載：按照等體積浸漬助劑溶液：將經(jīng)過還原步驟的活性炭先浸漬含鋇溶液后再 浸漬含鉀溶液；以活性炭載體重量為基準(zhǔn)，所述催化劑中鋇和鉀的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為活 性炭載體重量的2～8％和0～12％；所述含鋇溶液中鋇的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5～4％，所述含 鉀溶液溶液中鉀的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％～8％；

5)干燥：浸漬后的產(chǎn)物在50-120℃下烘干制備成催化劑；

所述采用浸漬檸檬酸后先經(jīng)熱處理后再浸漬氯化釕的制備步驟為：

1)將檸檬酸和氯化釕分別溶解于水中，所述檸檬酸與氯化釕的質(zhì)量比為1∶0.5～ 15，所述檸檬酸溶液中檸檬酸的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％～30％、所述氯化釕溶液釕的質(zhì)量 分?jǐn)?shù)為1.5％～2.5％，將活性炭先浸漬檸檬酸溶液；

2)將經(jīng)過浸漬檸檬酸溶液的活性炭進(jìn)行熱處理，所述熱處理溫度為100～250℃；

3)將經(jīng)過熱處理的活性炭浸漬氯化釕溶液；

4)還原：將經(jīng)過熱處理后的活性炭進(jìn)行還原，使用氫氣-氮?dú)饣旌蠚庾鳛檫€原氣體， 其中氫氣為還原介質(zhì)，還原溫度450℃，還原時(shí)間6小時(shí)；

5)助劑負(fù)載：按照等體積浸漬助劑溶液：將經(jīng)過還原步驟的活性炭先浸漬含鋇溶液 后再浸漬含鉀溶液；以活性炭載體重量為基準(zhǔn)，所述含鋇溶液中鋇的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.5～4％，所述含鉀溶液溶液中鉀的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1％～8％；

6)干燥：浸漬后的產(chǎn)物在50-120℃下烘干制備成催化劑。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的釕基氨合成催化劑的制備方法，其特征在于：所述的熱處理方法 為燒結(jié)，所述的燒結(jié)溫度為100～250℃；所述的燒結(jié)時(shí)間為：3小時(shí)～12小時(shí)；所述的 燒結(jié)用氣體為空氣氣氛。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的釕基氨合成催化劑的制備方法，其特征在于：所述的還原用氣體 為氫氣-氮?dú)饣旌蠚猓鰵錃馀c氮?dú)獾捏w積比為3∶1。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的釕基氨合成催化劑的制備方法，其特征在于：所述的浸漬后的產(chǎn) 物干燥采用紅外燈或烘箱進(jìn)行烘干。