[發(fā)明專利]同時(shí)脫除碳煙顆粒和氮氧化物的銅鈰鋁催化劑及制備方法有效
| 申請(qǐng)?zhí)枺?/td> | 200810057042.3 | 申請(qǐng)日： | 2008-01-29 |
| 公開（公告）號(hào)： | CN101239313A | 公開（公告）日： | 2008-08-13 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 吳曉東;翁端;林繁;李佳 | 申請(qǐng)（專利權(quán)）人： | 清華大學(xué) |
| 主分類號(hào)： | B01J23/83 | 分類號(hào)： | B01J23/83;B01D53/94 |
| 代理公司： | 北京眾合誠(chéng)成知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理有限公司 | 代理人： | 史雙元 |
| 地址： | 100084北*** | 國(guó)省代碼： | 北京;11 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 同時(shí) 脫除 顆粒 氧化物 銅鈰鋁 催化劑 制備 方法 | ||
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明屬于柴油車尾氣催化劑制備技術(shù)領(lǐng)域，特別涉及以氧化鈰為載體的用于柴油車尾氣碳煙選擇性氧化脫除的一種同時(shí)脫除碳煙顆粒和氮氧化物的銅鈰鋁催化劑及制備方法。
背景技術(shù)
柴油機(jī)與汽油機(jī)相比具有高的熱效率、經(jīng)濟(jì)性和低的CO2排放量，因而具有光明的發(fā)展前途。隨著環(huán)保法規(guī)的日益嚴(yán)格，柴油機(jī)尾氣污染物，特別是碳煙顆粒(soot)和氮氧化物(NOx)對(duì)環(huán)境的嚴(yán)重污染正受到人們的廣泛關(guān)注。由于柴油機(jī)是富氧燃燒，對(duì)于汽油機(jī)排氣凈化最為有效的三效催化劑(TWC)并不適用于柴油機(jī)，開發(fā)如汽油車TWC那樣有效的柴油車尾氣催化凈化材料和技術(shù)是擺在研究人員面前一項(xiàng)富有挑戰(zhàn)性的緊迫任務(wù)。
近年來國(guó)外研究開發(fā)同時(shí)消除soot和NOx的催化凈化技術(shù)成為研究熱點(diǎn)。利用柴油機(jī)自身排放的soot和NOx在富氧條件下發(fā)生氧化還原反應(yīng)，生成無(wú)害的N2和CO2，是一種非常重要和具有發(fā)展前途的柴油機(jī)尾氣處理技術(shù)，具有良好的應(yīng)用前景。除了采用稀燃NOx催化劑(LNC)和柴油顆粒過濾器(DPF)二種技術(shù)或者由LNC和柴油氧化催化劑(DOC)二種技術(shù)綜合為一體的單一裝置外，開發(fā)具有同時(shí)凈化soot和NOx的單一催化劑也成為近年來的研發(fā)熱點(diǎn)，特別是鈣鈦礦、尖晶石型復(fù)合氧化物以及含堿金屬和過渡金屬的雙金屬催化劑。為保證催化劑在DPF上的涂覆性能和熱穩(wěn)定性，可將催化劑分散在高比表面材料如γ-Al2O3【Zhongpeng?Wang等，Catal.Commun.8(2007)1659-1664；N.Nejar等，Appl.Catal.B?70(2007)261-268】或者沸石分子篩【N.Nejar等，Catal.Today?119(2007)262-266】上。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種廉價(jià)的、應(yīng)用效果良好的同時(shí)脫除碳煙顆粒和氮氧化物的銅鈰鋁催化劑及制備方法。其特征在于，所述銅鈰鋁催化劑的通式為CuO-CeO2-Al2O3，其中Cu∶Ce摩爾比為1∶19～1∶4，(CuO+CeO2)∶Al2O3質(zhì)量比為9∶1～1∶2。
所述銅鈰鋁催化劑采用溶膠-凝膠法或共沉淀法制備，制備步驟如下：
(1)取適量Cu、Ce的可溶性鹽，按摩爾比Cu∶Ce＝1∶19～1∶4混合均勻，配制成離子濃度為1～1.5mol/L的混合水溶液；
(2)溶膠-凝膠法：往步驟1所得的混合溶液中加入適量絡(luò)合劑檸檬酸和造孔劑聚乙二醇，聚乙二醇添加量為檸檬酸用量的5～15wt％，攪拌得到溶液；其中檸檬酸的克當(dāng)量數(shù)為所有金屬離子的克當(dāng)量數(shù)之和的1.1～1.3倍；
共沉淀法：往步驟1所得的混合溶液中加入適量沉淀劑氨水和在采用Ce3+鹽時(shí)加入氧化劑H2O2，在采用Ce4+鹽時(shí)不加氧化劑H2O2，其中氨水的添加量以保持最終溶液的pH值＞10為準(zhǔn)，H2O2添加量相當(dāng)于亞鈰離子摩爾含量的1.2倍，攪拌沉淀，得到懸濁液；
(3)往步驟2所得溶液或懸濁液中加入活性γ-Al2O3粉體，按最終產(chǎn)品(CuO+CeO2)∶Al2O3質(zhì)量比為9∶1～1∶2配比，劇烈攪拌，使γ-Al2O3均勻分散在溶液中形成懸濁液；
(4)按溶膠-凝膠法時(shí)，對(duì)步驟3所得懸濁液在100～120℃進(jìn)行持續(xù)加熱攪拌，蒸干，形成凝膠；或按共沉淀法時(shí)，對(duì)步驟3所得懸濁液停止攪拌，靜置24h，倒掉上層清液，抽濾，得到塊狀沉淀物，水洗2～3次，然后將所得凝膠或沉淀物于120℃烘干；
(5)將步驟4得到的凝膠固體或沉淀物搗碎，研磨，在500℃下焙燒3小時(shí)，得到催化劑粉體。
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