[發明專利]一種從離子液體萃取體系中分離核燃料的方法

無效

• 申請號: 200710003497.2
• 申請日: 2007-02-09
• 公開（公告）號: CN101240377A
• 公開（公告）日: 2008-08-13
• 發明（設計）人: 褚泰偉;劉新起;王祥云
• 申請（專利權）人: 北京大學
• 主分類號: C22B3/26
• 分類號: C22B3/26;C22B3/36;B01D59/24;C22B60/02
• 代理公司: 北京君尚知識產權代理事務所
• 代理人: 周政

技術領域

本發明涉及核工業后處理技術，特別涉及一種用于核燃料萃取體系的方法。

背景技術

核燃料的應用是當今解決世界能源安全的重要途徑，目前世界上運行的熱堆核電站，其鈾資源的利用率不足1％，按現在地球已探明的鈾資源及鈾燃料的利用水平，地球上的鈾儲量只能使用60～70年。所以提高鈾資源的利用率以及核廢物的最少化是核能利用和可持續性發展的關鍵，其關鍵技術為快中子堆核能系統及其相應的核燃料閉合循環系統。有人估計若采用快堆及核燃料閉合循環技術，地球上的鈾資源即可利用3000年以上。

核燃料閉合循環的主要技術是熱堆乏燃料后處理技術。迄今為止，熱堆乏燃料工業化后處理是以Purex流程為主導工藝的水法技術。該技術是把乏燃料溶于硝酸，溶解的U和Pu等繼而用TBP-煤油從硝酸水溶液中萃入有機相，有機相再用其他技術實現U、Pu分離。Purex流程已成功應用了幾十年，但仍有不少問題，所以也持續有人研究以期改進。

離子液體是在室溫及相鄰溫度下完全由離子(其陽離子或陰離子至少有一種是有機組分)組成的物質，有其獨特而優越的物理化學性質，如幾乎沒有蒸汽壓，熱穩定性好，液態范圍寬，對多種有機、無機物有良好的溶解性，電化學窗口寬等而被譽為綠色溶劑。離子液體在乏燃料水法后處理技術中將會有廣泛而重要的應用。如Giriahar等研究了用Purex流程所用的TBP作萃取劑，以離子液體[C₄mim][PF₆]及[C₈mim][PF₆]為稀釋劑，從不同濃度的HNO₃溶液中對UO₂²⁺的萃取(Giridhar?P，et?al，J.Nucl.Radiochem.Sci.，2004，5(2)，21；Giridhar?P，et?al，J.Radioanalyt.Nucl.Chem.，2004，265，31.)。

用離子液體-萃取劑體系從水相溶液中萃出金屬離子后，如何再把金屬離子從離子液體-萃取劑體系中反萃出來而使離子液體循環使用是一個難題。應用離子液體萃取后處理相關的金屬離子的文獻中，鮮有反萃的報道，Visser等多次提到反萃的困難(Visser?A.E，etal，Chem.Comm.2001，135；Visser?A.E，et?al，J?Solid?State?Chem，2003，171，109.)，Nakashima等用[C₄mim][PF₆]或[C₄mim][NTf₂]作稀釋劑，以CMPO作萃取劑從硝酸溶液中萃取稀土金屬離子，他們研究了反萃問題，找到的反萃劑為0.1M檸檬酸，0.4M甲酸，0.4M水合肼的混合溶液(Nakashima?K，et?al，Ind.&?Eng.Chem.Res.，2005，44，4368)。雖然該反萃劑反萃效果很好，且經過4次循環實驗的考驗，但還是太復雜，不利于實現工業應用。

發明內容

本發明的目的是提供一種從負載核燃料的離子液體萃取體系中重新分離出核燃料的方法。本發明的技術方案是：在簡單而溫和的條件下，利用反萃劑碳酸鹽水溶液將離子液體萃取體系中的核燃料反萃出來。

這里的萃取體系是指作為綠色溶劑的離子液體，或者是添加有萃取劑的離子液體。綠色溶劑離子液體完全由陽離子和陰離子構成，其中的陽離子可以是咪唑類、吡啶類、吡咯類或者季銨類陽離子等，陰離子通常為NTf₂^-、OTf₂^-、CF₃COO^-、AcO^-、BF₄^-、PF₆^-、Cl^-、Br^-、I^-、NO₃^-等。