[發明專利]一種單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑的制備方法

在審

• 申請號: 202310518719.3
• 申請日: 2023-05-10
• 公開（公告）號: CN116328816A
• 公開（公告）日: 2023-06-27
• 發明（設計）人: 余煥煥;鄭劼;孫曉花;楊言言;陳熙;肖慧芳
• 申請（專利權）人: 上饒師范學院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C02F1/30;C02F101/38;C02F101/34;C02F101/36
• 代理公司: 南昌市平凡知識產權代理事務所 36122
• 代理人: 歐陽沁

本發明一種單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑的制備方法以尿素為前驅體，采用熱聚合技術制備石墨相氮化碳，再以石墨相氮化碳為載體，硝酸銀為銀原子前驅體，羅丹明B為中間體，通過光沉積沉淀法制得單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑。本發明單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑中，銀以原子形態分散于石墨相氮化碳框架中，所涉及載體為尿素熱縮和的塊體石墨相氮化碳，銀的沉積過程涉及羅丹明B的降解，反應過程綠色環保。本發明單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑用于可見光降解羅丹明B，與塊體石墨相氮化碳及石墨相氮化碳負載銀顆粒納米催化劑比較，單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑具有較高的催化活性，應用前景良好。

技術領域

本發明涉及一種單原子銀摻雜石墨相氮化碳催化劑的制備方法，具體屬于光催化劑氧化降解有機污染物的廢水處理技術領域。

背景技術

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作為一種二維非金屬有機聚合物半導體，可通過三聚氰胺、尿素和硫脲等的熱聚合而成。因其合適的帶隙（～2.7?eV）、化學熱穩定性高、電子結構獨特而引起了人們的廣泛關注。然而，g-C₃N₄的比表面積小、費米能級高、光生載體重組速度快導致其可見光吸收弱、太陽光利用率低、光催化性能差，嚴重限制了其實際化應用。近年來，單原子光催化劑在增強光捕獲、電荷轉移、提高金屬原子利用率等方面展現出明顯優勢，成為光催化領域較活躍的研究方向。通過合成單原子摻雜g-C₃N₄催化劑，可以調整g-C₃N₄的費米能級，降低禁帶寬度，單原子催化劑的設計是控制g-C₃N₄光催化活性和選擇性的重要參數。例如，單原子銀摻雜花狀g-C₃N₄的四環素降解率高于單一g-C₃N₄，因為單原子銀與C₃N₄間的協同效應提供特殊電子轉移通道，致使催化劑的禁帶寬度較小。([1]?Linlin?Sun,?YibingFeng,?Kai?Ma,?et?al..?Synergistic?effect?of?single-atom?Ag?and?hierarchicaltremella-like?g-C₃N₄:?Electronic?structure?regulation?and?multi-channelcarriers?transport?for?boosting?photocatalytic?performance[J].?Appl.?Catal.B:?Environ.?306?(2022)?121106.?[2]?Jiayu?Xin,?Fei?Li,?Zhen?Li,?et?al..Controlling?the?band?structure?and?photocatalytic?performance?of?single?atomAg/C₃N₄?catalysts?by?variation?of?silver?concentration[J].?Inorg.?Chem.?Front.9?(2022),?302.)

銀是一種常用的催化劑，具有優異的性能，易與g-C₃N₄的氮原子配合形成穩定的配合物，單個銀原子可以穩定地固定在氮化碳的CN單元中。但單原子銀在催化過程中由于與載體間的強相互作用使其不能充分保留催化活性，同時單原子也有團聚的可能。此外，已有的單原子催化劑一般需定向的制備方法，例如水熱法、極化熔鹽法、超聲輔助組裝法等。這些制備方法通常需要復雜的反應過程，例如水熱反應，需要較長的反應時間及較高的反應溫度。此外，多數用到還原劑，以及各種有機溶劑。“低溫還原法”可得到負載型單原子銀催化劑，這種合成方法在室溫條件下進行，還原劑種類可控，所得催化劑降解甲醛效率高。([3]關超陽;郭文雅等人的一種負載型單原子銀催化劑及其制備方法和應用（發明專利申請號:?CN201911064848.X），但這種方法制備工藝復雜，能耗大，且需還原劑及多種有機溶劑，對環境易造成潛在壓力不環保，致使其成本高，存在一定的缺陷。