[發(fā)明專利]一種富含表面缺陷的層狀雙金屬氫氧化物羰基硫水解催化劑、制備方法及其用途在審
| 申請?zhí)枺?/td> | 202310348453.2 | 申請日： | 2023-04-04 |
| 公開（公告）號： | CN116282100A | 公開（公告）日： | 2023-06-23 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 何靜;安哲;張浩;宋紅艷;朱彥儒;張健 | 申請（專利權(quán)）人： | 北京化工大學(xué) |
| 主分類號： | C01F7/02 | 分類號： | C01F7/02;C01G9/02;C01B17/16;B01J23/06;B01J21/10;B01D53/86;B01D53/48 |
| 代理公司： | 北京中慧創(chuàng)科知識產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(特殊普通合伙) 11721 | 代理人： | 由元 |
| 地址： | 100029 *** | 國省代碼： | 北京;11 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 富含 表面 缺陷 層狀 雙金屬 氫氧化物 羰基 水解 催化劑 制備 方法 及其 用途 | ||
本發(fā)明提供一種富含表面缺陷的層狀雙金屬氫氧化物羰基硫水解催化劑。所述催化劑的結(jié)構(gòu)式為MAl?LDHs??□subgt;M/subgt;，所述催化劑中二價金屬離子Msupgt;2+/supgt;和三價金屬離子Alsupgt;3+/supgt;的摩爾比為2:1～4:1，其中，所述二價金屬離子選自Mgsupgt;2+/supgt;、Znsupgt;2+/supgt;中的至少一種，表面M缺陷占表面M的比例即Msubgt;缺陷/subgt;/Msubgt;表面/subgt;＝0.28?0.50。通過將催化劑的二價金屬M缺陷占表面二價金屬M的比例補償調(diào)控至合適范圍，實現(xiàn)同時促進羰基硫和水在催化劑表面的吸附活化，從而在低溫下高效催化羰基硫水解，獲得高活性和高選擇性、以及長的使用壽命。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及脫硫催化劑技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種富含表面缺陷的層狀雙金屬氫氧化物羰基硫水解催化劑、制備方法及其用途。
背景技術(shù)
羰基硫(COS)廣泛存在于高爐煤氣、天然氣、石油煉制廢氣以及克勞斯尾氣中，是主要的有機硫，并且化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，較難脫除。微量的羰基硫就可以使金屬管道腐蝕、下游的催化劑中毒失活、還可以通過光解和氧化作用下轉(zhuǎn)化為硫酸鹽氣溶膠進而損耗大氣中的臭氧、對人體也有嚴重的危害。目前，由于水解法具有反應(yīng)溫度低和能耗低，以及副反應(yīng)少等優(yōu)點，成為高效脫除羰基硫的主要方法。工業(yè)上用于脫除羰基硫的水解催化劑主要是在γ-Al2O3基催化劑上負載活性組分，但是在水解反應(yīng)過程中活性組分會發(fā)生流失，導(dǎo)致副反應(yīng)發(fā)生，產(chǎn)生的硫酸鹽物種在催化劑表面逐漸沉積，導(dǎo)致催化劑失活；為了防止活性組分的流失，研究人員也開發(fā)了由水滑石前體出發(fā)，經(jīng)由拓撲轉(zhuǎn)變制備的復(fù)合氧化物催化劑用于催化羰基硫水解反應(yīng)。
CN101811051A公開了一種以Co-Ni-Al類水滑石為前驅(qū)體制備的羰基硫水解催化劑及制備方法。在室溫下將硝酸鈷、硝酸鎳和硝酸鋁溶解于蒸餾水中，配成溶液A，使得總金屬摩爾為0.075mol，且n(Co2+)∶n(Ni2+)＝0.25～1，n(Co2++Ni2+)∶n(Al3+)＝1.5～4，以NaOH、Na2CO3為沉淀劑，取0.05mol?Na2CO3和NaOH溶解于蒸餾水中，配成溶液B；把A溶液滴入B溶液中，得到懸浮液，水浴里晶化，抽濾，蒸餾水洗滌，干燥，空氣氣氛中焙燒，經(jīng)研磨、壓片、過篩，得到類水滑石衍生復(fù)合氧化物催化劑。本發(fā)明方法制得的水解催化劑可將氣體中的COS脫除，同時將水解產(chǎn)生的H2S一并脫除，脫硫精度高；可以在低溫下使用，操作溫度30～80℃，節(jié)省能耗。
然而目前的羰基硫水解催化反應(yīng)中，由于羰基硫和水在催化劑表面存在競爭吸附，很難同時得到高活性和高選擇性，現(xiàn)有技術(shù)中披露的關(guān)于能同時提高高活性和高選擇的催化劑極其有限。因此，想要同時提高羰基硫水解催化劑的活性和選擇性，其關(guān)鍵在于開發(fā)出一種催化劑表面具有穩(wěn)定的活性位點，能同時吸附活化羰基硫和水，避免副反應(yīng)的發(fā)生，提高水解反應(yīng)效率，延長催化劑的使用壽命，是亟需解決的問題。
發(fā)明內(nèi)容
為了解決上述問題，本發(fā)明提供一種富含表面缺陷的層狀雙金屬氫氧化物羰基硫水解催化劑。通過將催化劑的二價金屬M缺陷占表面二價金屬M的比例補償調(diào)控至合適范圍，實現(xiàn)同時促進羰基硫和水在催化劑表面的吸附活化，從而在低溫下高效催化羰基硫水解，獲得高活性和高選擇性、以及長的使用壽命。
本發(fā)明提供一種富含表面缺陷的層狀雙金屬氫氧化物羰基硫水解催化劑，所述催化劑的結(jié)構(gòu)式為MAl-LDHs--□M，所述催化劑中二價金屬離子M2+和三價金屬離子Al3+的摩爾比為2:1～4:1，其中，所述二價金屬離子選自Mg2+、Zn2+中的至少一種，表面M缺陷占表面M的比例即M缺陷/M表面＝0.28-0.50。
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