[發明專利]一種釕負載的氧氫化釔合成氨催化劑及其制備方法

在審

• 申請號: 202310337774.2
• 申請日: 2023-03-31
• 公開（公告）號: CN116272979A
• 公開（公告）日: 2023-06-23
• 發明（設計）人: 吳明紅;陳文倩;雷波;唐亞
• 申請（專利權）人: 上海大學
• 主分類號: B01J23/63
• 分類號: B01J23/63;B01J37/08;B01J37/02;C01C1/04
• 代理公司: 北京睿智保誠專利代理事務所(普通合伙) 11732
• 代理人: 李曉鳳

本發明公開了一種釕負載的氧氫化釔合成氨催化劑及其制備方法，涉及氨合成技術領域。所述制備方法如下：1)將Ysubgt;2/subgt;Osubgt;3/subgt;進行退火得到預處理的Ysubgt;2/subgt;Osubgt;3/subgt;；2)將步驟1)中預處理的Ysubgt;2/subgt;Osubgt;3/subgt;和CaHsubgt;2/subgt;混合后煅燒得到YHO催化劑；3)將步驟2)中得到的YHO催化劑、NHsubgt;4/subgt;Cl和有機溶劑混合，分離得到處理過的YHO催化劑；4)將步驟3)中得到的處理過的YHO催化劑和Rusubgt;3/subgt;(CO)subgt;12/subgt;混合，并使用有機溶劑進行浸漬，生成Rusubgt;3/subgt;(CO)subgt;12/subgt;/YHO；5)將Rusubgt;3/subgt;(CO)subgt;12/subgt;/YHO進行退火，生成中間體；6)將中間體進行退火，生成Ru/YHO催化劑。催化劑在空氣中穩定性好，有效防止了Ru團聚，可以高效進行氨的合成。

技術領域

本發明涉及氨合成技術領域，具體涉及一種釕負載的氧氫化釔合成氨催化劑及其制備方法。

背景技術

氨是世界上最重要的化工原料之一。氨既可以當成是一種肥料，也是化工上十分重要的中間體。目前氨合成主要來源于哈伯-博施(Haber-Bosch)工藝，該傳統工藝主要以工業Fe基催化劑為主，混合加入MgO，Al₂O₃等促進劑在熔融狀態下進行氨的合成。而該工藝最大的缺點就是需要高溫高壓去克服巨大的N≡N鍵解離壁壘，能量約為945kJ/mol，涉及到的壓力約為10～20MPa，溫度約為600～800℃，進而使得每年全世界需要使用大量的能量用于合成氨工業。所以發展溫和條件下的高效合成氨催化劑具有非常重要的意義。

Ru基催化劑在低溫低壓區的活性是Fe基催化劑的10～20倍，并且適應比較寬的H₂/N₂比。但是現有的Ru基催化劑也存在諸多缺點，例如Ru基催化劑易團聚，且催化劑載體材料在空氣中很不穩定，容易與空氣的氧氣等組分反應，導致催化劑載體結構破壞從而失活。

因此，如何提供一種結構穩定、不易團聚的Ru基高效合成氨催化劑是本領域技術人員亟需解決的問題。

發明內容

本發明的目的在于提供一種釕負載的氧氫化釔合成氨催化劑及其制備方法，解決Ru基催化劑易團聚，且催化劑載體材料在空氣中很不穩定，容易與空氣的氧氣等組分反應，導致催化劑載體結構破壞從而失活的問題。

為了實現上述發明目的，本發明提供以下技術方案：

本發明提供了一種釕負載的氧氫化釔合成氨催化劑的制備方法，包括下列步驟：

1)將Y₂O₃進行退火得到預處理的Y₂O₃；

2)將步驟1)中預處理的Y₂O₃和CaH₂混合后煅燒得到YHO催化劑；

3)將步驟2)中得到的YHO催化劑、NH₄Cl和有機溶劑混合，分離得到處理過的YHO催化劑；

4)將步驟3)中得到的處理過的YHO催化劑和Ru₃(CO)₁₂混合，并使用有機溶劑進行浸漬，生成Ru₃(CO)₁₂/YHO；

步驟4)中處理過的YHO催化劑、Ru₃(CO)₁₂和有機溶劑的添加比為1mol：3～5mol：300～500ml，所述有機溶劑為四氫呋喃；

5)將Ru₃(CO)₁₂/YHO進行退火，生成中間體；