[發明專利]一種基于密度泛函理論設計多孔材料特異性吸附苯的方法

在審

• 申請號: 202210380001.8
• 申請日: 2022-04-12
• 公開（公告）號: CN115083531A
• 公開（公告）日: 2022-09-20
• 發明（設計）人: 李珍珍;董曉君;王雪;曹鵬;石磊;曹凡
• 申請（專利權）人: 山東建筑大學
• 主分類號: G16C10/00
• 分類號: G16C10/00
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

本發明公開了一種基于密度泛函理論設計多孔材料特異性吸附苯的方法，采用理論計算的方法，利用乙醛基團修飾吸附模型，設計構建對苯分子有特異性吸附的吸附模型，基于密度泛函理論，利用量子化學程序對乙醛基團修飾的吸附模型進行結構優化和單點能計算得到量子化學計算結果文件，利用量子化學和波函數分析的方法，對所設計的多孔材料吸附模型進行弱相互作用理論分析，研究MOFs多孔材料吸附模型對苯的吸附作用，從而獲取對苯有特異性吸附的MOFs框架結構，為特異性吸附苯奠定堅實的理論依據。相比于直接采用實驗室“試錯式”吸附法，可準確高效地研究吸附機理，比實驗更方便、更直觀地獲得特異性吸附苯的多孔材料結構。

技術領域

本發明涉及一種基于密度泛函理論設計多孔材料特異性吸附苯的方法，屬于量子化學計算的范疇。

背景技術

苯普遍存在于建筑裝飾材料、涂料、油漆等材料中，苯污染對人體健康和環境存在較大的威脅，因此，苯污染的治理引起了廣泛的關注。傳統的吸附方法不僅效率低而且周期性長，有很多弊端。MOFs是一種新型的功能性多孔材料，具有較高的比表面積、可調的結構和孔尺寸等性質，且其類型多樣、結構豐富，可用于吸附有毒物質。MOFs吸附主要是化學吸附作用，涉及氫鍵和范德華作用等多種不同類型的弱相互作用，已廣泛應用于CO₂、水中重金屬污染物等的吸附。利用金屬有機框架通過協同效應的特異性吸附作用吸附苯分子，從而達到減少苯污染的目的。

運用計算機模擬技術，可以直觀具體地設計框架，定性、定量地分析吸附機理。其中，密度泛函理論（Density Functional Theory，DFT）計算性能優異，近年來已成為解釋各種物理化學問題的最重要的量子化學方法之一。因此，通過理論研究代替實驗方法設計研究多孔材料吸附模型吸附苯分子非常有優勢，也非常必要。

發明內容

本發明的目的在于針對現有傳統吸附技術存在的問題，提供一種基于密度泛函理論設計多孔材料特異性吸附苯的方法，其過程利用計算機技術實現，避免化學實驗，節約了時間和成本。解決了傳統吸附苯分子污染物方法中效率低、工藝復雜等不足，而提供一種基于分子建模的普適性好、效率高、成本低的特異性吸附苯的多孔材料吸附構型方法。

為實現上述目的，本發明提供如下技術方案：

本發明一種基于密度泛函理論設計多孔材料特異性吸附苯的方法，包括如下步驟：

1)MOFs多孔結構的選擇：通過已有的數據庫選擇孔洞尺寸適用于苯分子的結構，選取的MOFs孔結構主要由四氰合鉑離子、1,4-雙（4-吡啶）丁炔（bis(4-pyridyl)butadiyne，bpb）和Fe^II組成；

2)多孔結構的生長：使用Mercury 3.6化學軟件將選取的最小單元基體生長為三維立體結構；框架生長成三維立體結構時，由于生長的方向不確定，且框架生長的無限性，故用GaussView 5.0對框架進行處理；

3)獨立孔結構的選取：將從驟2)中生長所得的結構中截取完整的獨立孔結構，保留金屬中心Fe^II的配位環境，用NH₃分子替代N原子；

4)吸附模型的設計與建模：根據所選取的孔結構和苯環的結構特點綜合考慮，使用乙醛基團修飾，通過利用不同吸附位點設計對苯分子有特異性吸附性能的多孔結構；

5)吸附模型的結構優化：利用量子化學軟件Gaussian 16，將吸附模型結構中的H原子、修飾模型中所添加的乙醛基團、客體苯分子均進行結構優化，其他部分保留原有結構，凍結除氫原子和客體分子外的其他原子；

6)計算：使用量子化學計算程序Gaussian 16對優化后的吸附模型進行DFT計算，單點能計算在M06-2X/def2-TZVP計算級別下使用DFT-D3色散校正，直到要求的四個參數全部收斂，構型達到能量極小點且頻率無虛頻，獲得相應的含有波函數信息的文件；將吸附模型的輸出文件xx.chk轉換為xx.fchk文件；