[發明專利]一種高活性Pd1

有效

• 申請號: 202210204346.8
• 申請日: 2022-03-03
• 公開（公告）號: CN114700094B
• 公開（公告）日: 2023-09-26
• 發明（設計）人: 楊冰;杜鵬飛
• 申請（專利權）人: 中國科學院大連化學物理研究所
• 主分類號: B01J27/22
• 分類號: B01J27/22;C01B3/04
• 代理公司: 大連東方專利代理有限責任公司 21212
• 代理人: 趙淑梅;李馨

本發明屬于貴金屬催化劑技術領域，具體涉及一種高活性Pdsubgt;1/subgt;?Fesubgt;5/subgt;Csubgt;2/subgt;催化劑及其制備方法和應用。所述催化劑中，載體為Fesubgt;5/subgt;Csubgt;2/subgt;，活性組分為Pd，Pd以單原子形式負載在載體上；Pd的負載量為0.02～1％。所述催化劑的制備方法為：常壓下，將Pdsubgt;1/subgt;?Fesubgt;2/subgt;Osubgt;3/subgt;催化劑于350～450℃下碳化處理20～50h，得到Pdsubgt;1/subgt;?Fesubgt;5/subgt;Csubgt;2/subgt;催化劑。本發明制備條件溫和，低溫、常壓條件下引入Pd貴金屬單原子，即可促進Fesubgt;5/subgt;Csubgt;2/subgt;相的生成，從而提高催化劑活性。

技術領域

本發明屬于貴金屬催化劑技術領域，具體涉及一種高活性Pd₁-Fe₅C₂催化劑及其制備方法和應用。

背景技術

近年來，為了減少CO₂排放和促進可持續能源發展，研究人員一直試圖將CO₂轉化為高附加值化學品。其中，逆水煤氣變換(rWGS)反應可以催化CO₂加氫轉化制CO，是用于合成氣轉化等眾多重要工業過程的原料氣來源。然而，由于CO₂的化學惰性及CO₂加氫過程中分子和產物的復雜性，CO₂實際活化和轉化效率仍有待提高，迫切需要具有高活性和選擇性的高效催化劑。

在逆水煤氣變換中，Fe基催化劑因其低成本和高活性是高溫rWGS的重要催化劑。通常，氧化鐵作為這些催化劑的前驅體。然而，在實際的CO₂加氫過程中，Fe基氧化物會產生部分還原/氧化/滲碳的活化轉化，產生復雜相結構(Fe、Fe₂O₃、Fe₃O₄、Fe₃C等)。最新的研究表明，在常壓rWGS反應條件下，高溫高活性相主要以Fe₃C相為主。然而，Fe₅C₂相在高溫反應條件下由于自身穩定性，通常難以在逆水煤氣變換反應中形成，而不被認為是高活性Fe基催化物相。

目前，碳化鐵(FeC_x)的形成常常需要較高的溫度(500℃)、壓力或者強還原氣體(CO+H₂)等苛刻反應條件，實現FeO_x的還原和碳化。

發明內容

基于以上背景技術，本發明提供一種高活性Pd1-Fe₅C₂催化劑的及其制備方法，Pd貴金屬單原子的引入可以促進高活性的Fe₅C₂相在相對溫和條件下(常壓、不高于450℃)的生成，從而進一步提高催化反應活性。

為了實現上述目的，本發明的技術方案如下：

本發明一方面提供一種Fe₅C₂負載的鈀催化劑，所述催化劑中，載體為Fe₅C₂，活性組分為Pd，Pd以單原子形式負載在載體上；Pd的負載量為0.02～1％。

本發明另一方面提供一種Fe₅C₂負載的鈀催化劑的制備方法，所述方法包括以下步驟：常壓下，將Pd₁-Fe₂O₃催化劑于350～450℃下碳化處理20～50h，得到Pd₁-Fe₅C₂催化劑。