[發(fā)明專利]一種高熵單原子催化劑的制備方法

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 202210173059.5
• 申請日: 2022-02-24
• 公開（公告）號: CN114433166A
• 公開（公告）日: 2022-05-06
• 發(fā)明（設計）人: 田新龍;饒鵬;鄧培林;沈義俊
• 申請（專利權）人: 海南大學;海南深遠海新能源科技有限公司;海南大學三亞研究院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/08
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

本發(fā)明公開一種高熵單原子催化劑的制備方法，該方法包括：制備不同的金屬前體：分別將第一載體前驅(qū)體和不同的金屬前驅(qū)體溶解在酸溶液中并蒸干得到不同金屬前驅(qū)體對應的混合材料，將蒸干后的混合材料燒結得到不同的金屬前體；制備高熵單原子催化劑：將第二載體前驅(qū)體和所述金屬前體溶于堿性緩沖溶液中并攪拌12?36小時，攪拌結束后抽濾并烘干得到催化劑前體，將所述催化劑前體燒結即可獲得高熵單原子催化劑；該制備方法工藝簡單，操作方便，且首次實現(xiàn)了高熵單原子催化劑的可控制備，各金屬組分在單一載體上呈現(xiàn)良好的單原子分散性和穩(wěn)定性。

技術領域

本發(fā)明涉及材料合成的技術領域，尤其涉及一種高熵單原子催化劑的制備方法。

背景技術

單原子催化劑材料由于其極大的原子利用率、均勻且可控的金屬活性位點、以及其獨特的金屬載體間的相互作用，展現(xiàn)出明顯優(yōu)異于傳統(tǒng)催化劑的性能。

自2011年張濤院士團隊首次報道單原子催化劑以來，其在電催化、有機合成、生物診療、生物質(zhì)轉化等領域掀起了一場席卷全球的研究風暴。然而，目前單原子催化劑僅可以實現(xiàn)最多兩種金屬元素的單原子催化劑的可控制備，對于超過兩元以上的多元催化劑還未見報道，其主要是原因由于不同金屬間存在的較大差異的本征屬性使得多種金屬和諧的以單原子形式存在于單一載體上存在巨大的困難。

因此，開發(fā)一種簡單的方法實現(xiàn)高熵單原子(具有五種及五種金屬以上單原子形式存在于單一載體的單原子催化劑，被定義為高熵單原子)的可控制備的方法十分必要。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明提供一種高熵單原子催化劑的制備方法，以至少解決現(xiàn)有技術中存在的以上技術問題。

本發(fā)明提供一種高熵單原子催化劑的制備方法，該方法包括：

制備不同的金屬前體：分別將第一載體前驅(qū)體和不同的金屬前驅(qū)體溶解在酸溶液中并蒸干得到不同金屬前驅(qū)體對應的混合材料，將蒸干后的所述混合材料燒結得到不同的金屬前體；所述金屬前體至少有五種；

制備高熵單原子催化劑：將第二載體前驅(qū)體和所述金屬前體溶于堿性緩沖溶液中并攪拌12-36小時，攪拌結束后抽濾并烘干得到催化劑前體，將所述催化劑前體燒結即可獲得高熵單原子催化劑。

在一可實施方式中，所述第一載體前驅(qū)體為碳氮化合物。

在一可實施方式中，所述第一載體前驅(qū)體至少包括三聚氰胺、二氰二胺、尿素中的一種。

在一可實施方式中，所述金屬前體包括金屬前體Fe、金屬前體Co、金屬前體Ni、金屬前體Cu、金屬前體Mn、金屬前體Cr、金屬前體Pt、金屬前體Pd、金屬前體Ru、金屬前體Rh、金屬前體Ir中任意五種以上。

在一可實施方式中，所述可溶性金屬鹽包括氯化鹽、硝酸鹽及乙酰丙酮金屬鹽。

在一可實施方式中，所述第二載體前驅(qū)體為多巴胺，鹽酸多巴胺，葡萄糖，蔗糖，聚乙烯吡咯烷酮。

在一可實施方式中，所述制備金屬前體中的酸溶液為無機酸。

在一可實施方式中，所述混合材料以5-10℃/min的升溫速率升溫至500-560℃，并保溫30-240分鐘，得到金屬前體。

在一可實施方式中，所述催化劑前體以1-10℃/min的升溫速率升溫至800-110℃，并保溫30-240分鐘，得到高熵單原子催化劑。

在一可實施方式中，所述堿性緩沖溶液為三羥甲基氨基甲烷，氨-氯化銨緩沖溶液，pH標準緩沖溶液，磷酸緩沖溶液PBS中的至少一種。

本發(fā)明至少具備以下有益效果：