[發(fā)明專利]一種基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極及其制備方法和應(yīng)用

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202210066626.7
• 申請(qǐng)日: 2022-01-20
• 公開（公告）號(hào): CN114349129B
• 公開（公告）日: 2022-10-28
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 穆楊;劉曉成;宋俊生;張坤曉
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
• 主分類號(hào): H01M4/96
• 分類號(hào): H01M4/96;H01M4/88;B01J23/745;C02F1/461;C02F1/72;C02F103/34;C02F101/30
• 代理公司: 安徽省合肥新安專利代理有限責(zé)任公司 34101
• 代理人: 盧敏

本發(fā)明公開了一種基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極及其制備方法和應(yīng)用，是通過水熱法在基底電極表面原位生長(zhǎng)二氧化鈦納米花后，再水熱負(fù)載羥基，最后再在鐵鹽溶液中浸漬從而獲得。本發(fā)明利用二氧化鈦的配位效應(yīng)增強(qiáng)鐵位點(diǎn)共價(jià)性，從而增強(qiáng)鐵位點(diǎn)對(duì)體系中氫氧根離子的抗干擾能力，使得陰極電芬頓反應(yīng)可在寬pH下持續(xù)高效進(jìn)行。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于水處理技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種適用于降解抗生素廢水的基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極的制備方法。

背景技術(shù)

隨著近年來化工、農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥等領(lǐng)域的發(fā)展，新興有機(jī)污染物逐漸成為環(huán)境領(lǐng)域備受關(guān)注的熱點(diǎn)。目前，高級(jí)氧化法(Advanced oxidation process簡(jiǎn)稱AOP)常用于有機(jī)污染物的處理，其中，電芬頓法被認(rèn)為是對(duì)水體中有機(jī)污染物降解的最有效的方法之一。其最顯著的特征是通過陰極原位產(chǎn)生過氧化氫，再由Fe(II)和H₂O₂反應(yīng)生成羥基自由基(·OH)，·OH能夠?qū)⒂袡C(jī)物降解。而·OH的持續(xù)生成，需要體系中的Fe(II)處于有效狀態(tài)，溶解態(tài)的Fe³⁺可以輕易的在陰極還原成Fe²⁺，然而Fe³⁺在中性條件下極易轉(zhuǎn)化成Fe(OH)₃沉淀。Fe(OH)₃沉淀難以被還原，阻礙了羥基自由基的持續(xù)生成。而持續(xù)向體系中補(bǔ)充酸雖然可抑制Fe(OH)₃的生成，但是酸的加入不僅會(huì)腐蝕設(shè)備，而且處理后的廢水在排放前還需要回調(diào)pH，生成危害性鐵泥，顯著增加廢水處理的成本。

非均相催化劑是避免危害性鐵泥生成的方法，但是目前大多數(shù)的非均相催化劑在實(shí)際運(yùn)行過程中穩(wěn)定性不佳、回收困難，需要反復(fù)投入。近年發(fā)展的陰極電芬頓是將芬頓催化劑負(fù)載到陰極，直接避免了催化劑的回收，同時(shí)避免了鐵泥的生成。然而，常規(guī)陰極電芬頓催化劑如Fe₂O₃、Fe₃O₄、FeOOH在堿性條件下極易失活。因此構(gòu)筑寬pH適用的陰極電芬頓催化劑具有重要的環(huán)境意義

表面的Fe位點(diǎn)是非均相Fenton催化的活性中心，事實(shí)上，與OH^-的強(qiáng)相互作用是由于表面Fe-O-Fe結(jié)構(gòu)的高離子性導(dǎo)致Fe(II)再生受到抑制。為此，消除鐵位點(diǎn)周圍的離子性具有重要意義。值得注意的是，二氧化鈦中的Ti(IV)比Fe(III)具有更高的電負(fù)性，這表明從Fe到O-Ti結(jié)構(gòu)的內(nèi)部電子轉(zhuǎn)移會(huì)增加Fe-O的共價(jià)性。因此，TiO₂表面的Fe-O比Fe-O-Fe具有更高的穩(wěn)定性和更低的離子性，可用于構(gòu)筑高效的電芬頓陰極。同時(shí)，二氧化鈦是一種經(jīng)濟(jì)、無毒、穩(wěn)定的基底材料。由此說明表面摻鐵二氧化鈦有望構(gòu)筑寬pH適用的陰極電芬頓催化劑，有寬廣的應(yīng)用前景。利用二氧化鈦構(gòu)筑陰極電芬頓催化劑以實(shí)現(xiàn)低成本高效污染物降解，鮮有報(bào)道。

發(fā)明內(nèi)容

為避免上述現(xiàn)有技術(shù)所存在的不足，本發(fā)明提供一種基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極及其制備方法，以期可以防止鐵泥的生成，同時(shí)解決傳統(tǒng)催化劑pH適用窄的問題，實(shí)現(xiàn)低成本高效污染物降解；本發(fā)明還提供了一種綠色高效的鐵改性二氧化鈦催化劑的方法，同時(shí)提供了基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極在有機(jī)污染物降解中的應(yīng)用。

為解決上述問題，本發(fā)明采用如下技術(shù)方案：

本發(fā)明首先提供了一種基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極，其特點(diǎn)在于：所述電芬頓陰極包括基底電極以及負(fù)載在基底電極上的摻鐵二氧化鈦。所述摻鐵二氧化鈦是引發(fā)電芬頓反應(yīng)的結(jié)構(gòu)。

進(jìn)一步地，所述基底電極為親水性石墨板、活性碳纖維、碳?xì)趾褪珰蛛姌O中的一種。

進(jìn)一步地，所述摻鐵二氧化鈦是通過水熱法在基底電極表面原位生長(zhǎng)二氧化鈦納米花后，再水熱負(fù)載羥基，最后再在鐵鹽溶液中浸漬從而獲得。所述摻鐵二氧化鈦僅由二氧化鈦納米花和表面摻雜鐵構(gòu)成，不包括基底電極。

作為一個(gè)總的技術(shù)構(gòu)思，本發(fā)明還提供了上述基于摻鐵二氧化鈦的電芬頓陰極的制備方法，包括以下步驟：