[發明專利]一種銥基單原子催化劑及其制備、過濾器件及其制備

有效

• 申請號: 202110995936.2
• 申請日: 2021-08-27
• 公開（公告）號: CN113578367B
• 公開（公告）日: 2023-06-16
• 發明（設計）人: 吳乾元;王志威;王文龍;胡洪營
• 申請（專利權）人: 清華大學深圳國際研究生院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J23/46;B01J37/00;B01J37/08;B01J37/34;B01J37/02;C02F1/00;C02F101/10
• 代理公司: 深圳新創友知識產權代理有限公司 44223
• 代理人: 劉莉

1.一種過濾器件的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

(1)將銥基單原子催化劑充分懸浮于加有粘結劑的有機溶劑中，得到催化劑溶液，其中所述銥基單原子催化劑包括載體以及分散并負載在所述載體上的活性金屬組分，所述活性金屬組分的活性中心為銥單原子，所述載體是金屬有機框架衍生的氮摻雜碳材料，在所述催化劑中，銥元素的質量含量占所述催化劑總質量的0.001-3％；

(2)將載體骨架進行表面等離子體共振處理；

(3)將經過步驟S2處理后的載體骨架浸漬到步驟S1得到的催化劑溶液中，充分吸收催化劑懸液后真空干燥，得到所述過濾器件，其包括載體骨架和附著在所述載體骨架表面的銥基單原子催化劑層，所述銥基單原子催化劑層是由銥基單原子催化劑顆粒分散并負載在所述載體骨架的表面而形成的。

2.根據權利要求1所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述銥基單原子催化劑的用量為0.05-0.15g；所述粘結劑為聚偏氟乙烯和聚四氟乙烯中的至少一種，所述粘結劑的用量為0.01-0.03g；所述有機溶劑為N,N-二甲基甲酰胺和N-甲基吡咯烷酮中的至少一種，所述有機溶劑的用量為2-10mL。

3.根據權利要求1所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述載體骨架為三聚氰胺海綿、碳纖維氈、瀝青基石墨氈、聚丙烯腈基石墨氈和黏膠基石墨氈中的一種。

4.根據權利要求3所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述載體骨架是圓形，直徑為1-3cm，厚度為0.5-1mm。

5.根據權利要求1所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述銥基單原子催化劑層的厚度在200nm-1μm之間。

6.根據權利要求1所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述銥基單原子催化劑顆粒中有至少70％數量的顆粒的粒徑在200nm-800nm之間。

7.根據權利要求1所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：步驟S2中的載體骨架表面等離子體共振處理為在氧氣氣氛下，處理時間為5-30min；所述步驟S3中的真空干燥時間為6-24h。

8.根據權利要求1所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述銥基單原子催化劑的制備包括如下步驟：

S1、將氧化鋅、甲基咪唑類物質和金屬前驅體與研磨球一起進行研磨；

S2、研磨結束后，對產物進行清洗后經過固液分離，得到固體，將固體干燥，得到前驅體粉末；

S3、將步驟S2所得的前驅體粉末在惰性氣體的保護下進行煅燒后，自然冷卻，得到所述銥基單原子催化劑。

9.根據權利要求8所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：步驟S1中的所述甲基咪唑類物質為1-甲基咪唑、2-甲基咪唑、3-甲基咪唑、4-甲基咪唑中的至少一種，所述甲基咪唑類物質的用量為1-10mmol；所述金屬前驅體為醋酸銥、乙酰丙酮銥、三氯化銥、氯銥酸銨、氯銥酸鉀、氯銥酸鈉中的至少一種，所述金屬前驅體的用量為0.1-0.5mmol；所述氧化鋅的用量為1-10mmol。

10.根據權利要求8所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述步驟S1中的研磨球為不銹鋼研磨球，其直徑為5-10mm，個數為4-8個；所述步驟S1中的研磨是在研磨機中進行，其研磨時間為30-90min，研磨參數設置為20-40Hz。

11.根據權利要求8所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述步驟S2中采用乙醇對產物進行清洗多次后，在離心機中進行固液分離，將分離得到的下層固體進行真空干燥得到所述前驅體粉末，其中，所述真空干燥的溫度為50-80℃，干燥時間為8-16h。

12.根據權利要求8所述的過濾器件的制備方法，其特征在于：所述步驟S3中的煅燒是指：以升溫速率為2-5℃/min升溫至煅燒溫度為700-1100℃進行煅燒，煅燒時間為2-4h。