[發(fā)明專利]一種碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極及其制備工藝、應(yīng)用

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202110787117.9
• 申請(qǐng)日: 2021-07-13
• 公開（公告）號(hào): CN113506881A
• 公開（公告）日: 2021-10-15
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 高常飛;王建華
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 煙臺(tái)大學(xué)
• 主分類號(hào): H01M4/88
• 分類號(hào): H01M4/88;H01M4/90;H01M8/16;G21F9/06;C25C1/22;C25C7/02
• 代理公司: 煙臺(tái)雙聯(lián)專利事務(wù)所(普通合伙) 37225
• 代理人: 牟曉丹

本發(fā)明涉及一種碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極及其制備工藝、應(yīng)用，屬于污水凈化與廢水資源化利用技術(shù)領(lǐng)域。制備包括如下步驟：1、去除碳?xì)稚细街碾s質(zhì)并烘干，將烘干后的碳?xì)诌M(jìn)行蝕刻處理；2、以步驟1預(yù)處理后的碳?xì)譃樵希ㄟ^水熱法將鐵、鎂、殼聚糖負(fù)載于步驟1獲得的碳?xì)直砻妫?、以步驟2獲得的碳?xì)只F/鎂/氮摻雜碳催化電極為原料，通過水熱法將鋯的金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)負(fù)載于步驟2獲得的碳?xì)直砻妫蝗缓螅ㄟ^煅燒將鐵、鎂和鋯氧化。本發(fā)明的碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極應(yīng)用于微生物燃料電池（MFC）并優(yōu)化處理工藝，實(shí)現(xiàn)了核廢水中放射性離子的去除和稀土金屬的回收。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極及其制備工藝、應(yīng)用，

屬于污水凈化與廢水資源化利用技術(shù)領(lǐng)域。

背景技術(shù)

微生物電化學(xué)系統(tǒng)（MES）作為利用產(chǎn)電微生物的代謝活動(dòng)處理廢水的綠色技術(shù)，已成為最具前景的廢水處理方法。而作為一種應(yīng)用廣泛的MES，微生物燃料電池（MFC）通過陽極產(chǎn)電微生物的代謝活動(dòng)消耗有機(jī)物，產(chǎn)生電子并通過外接電路轉(zhuǎn)移到陰極。在此過程中，有機(jī)物被降解的同時(shí)產(chǎn)生電能。最近，日本排放核廢水入海一事引發(fā)極大關(guān)注。傳統(tǒng)的核廢水處理方法主要有吸附、膜過濾等，而采用電化學(xué)方法處理核廢水的研究較少。

近些年，作為一種新興的綠色技術(shù)，MFC的研究突飛猛進(jìn)，產(chǎn)電和廢水性能提升顯著，而其實(shí)際應(yīng)用中內(nèi)阻高、功率低的通病亟待解決。其中MFC陰極還原效率影響了陰極室中末端電子受體和電子的結(jié)合速率，嚴(yán)重限制了MFC的整體性能。盡管許多學(xué)者對(duì)陰極的材料，表面催化劑進(jìn)行了優(yōu)化，但問題仍未得到有效解決。為了提高陰極電子受體的還原效率，陰極表面摻雜過渡金屬催化劑已受到廣泛關(guān)注。

制備以碳?xì)譃榛祝砻尕?fù)載鐵/鎂/鋯復(fù)合氧化物的多晶催化劑的陰極，提高M(jìn)FC的性能并處理回收核廢水中的鈷、鍶、銫、鑭、鈰方面的研究仍是空白。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的在于解決上述現(xiàn)有技術(shù)存在的不足之處，提供一種碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極及其制備方法，本發(fā)明的碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極應(yīng)用于MFC并優(yōu)化處理工藝，實(shí)現(xiàn)了核廢水中放射性離子的去除和稀土金屬的回收。

為實(shí)現(xiàn)上述目的，本發(fā)明提供如下技術(shù)方案：

本發(fā)明的目的之一是提供一種碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極的制備工藝，其特殊之處在于，包括如下步驟：

（1）碳?xì)值念A(yù)處理：去除碳?xì)稚细街碾s質(zhì)并烘干，將烘干后的碳?xì)诌M(jìn)行蝕刻處理；

（2）制備碳?xì)只F/鎂/殼聚糖催化電極；以步驟（1）預(yù)處理后的碳?xì)譃樵希ㄟ^水熱法將鐵、鎂、殼聚糖負(fù)載于步驟（1）獲得的碳?xì)直砻妫?/p>

（3）制備碳?xì)只F/鎂/鋯/氮摻雜碳催化電極：以步驟（2）獲得的碳?xì)只F/鎂/氮摻雜碳催化電極為原料，通過水熱法將鋯的金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)負(fù)載于步驟（2）獲得的碳?xì)直砻妫蝗缓螅ㄟ^煅燒將鐵、鎂和鋯氧化。

所述步驟（1）中，去除碳?xì)稚细街碾s質(zhì)具體步驟為：將碳?xì)纸]在無水乙醇和丙酮的混合液中24 - 48 h，無水乙醇與丙酮的質(zhì)量比為1：2 - 2：1，在60 - 100 ℃下烘干；

所述步驟（1）中，蝕刻處理的具體步驟為：將烘干的碳?xì)纸]在稀酸中，蝕刻12 -24 h并在60 - 100 ℃烘干，以產(chǎn)生催化劑的附著位點(diǎn)；

所述步驟（2）中，水熱法將鐵、鎂、殼聚糖負(fù)載于步驟（1）獲得的碳?xì)直砻娴木唧w步驟為：首先，將殼聚糖溶于稀酸中，攪拌12 - 24 h形成粘稠溶液，在攪拌過程中加入六水三氯化鐵和六水氯化鎂 ，殼聚糖、稀酸、六水三氯化鐵、六水氯化鎂 四種成分的質(zhì)量比為（18- 20）：（826 - 828）：（2 - 4）：（1 - 2）；然后，將粘稠溶液轉(zhuǎn)移到反應(yīng)釜中，放入步驟（1）中獲得的碳?xì)郑?80 ℃烘箱中水熱處理12 h，最后，用去離子水對(duì)清洗碳?xì)植⒃?0 - 100℃烘干；