[發明專利]一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料及其制備方法

在審

• 申請號: 202110317061.0
• 申請日: 2021-03-25
• 公開（公告）號: CN113104811A
• 公開（公告）日: 2021-07-13
• 發明（設計）人: 雍輝;胡季帆;王帥;馬江微;崔燕
• 申請（專利權）人: 太原科技大學
• 主分類號: C01B3/00
• 分類號: C01B3/00;B22F9/04;C22C1/02;C22C23/06
• 代理公司: 太原市科瑞達專利代理有限公司 14101
• 代理人: 趙禛

1.一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料，其特征在于：所述貯氫材料采用純鎂錠作為原料，通過稀土金屬、過渡系金屬硝酸鹽以及含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物協同催化制得具有納米晶結構的過渡系金屬-NC復合鎂基貯氫材料，過渡系金屬-NC復合鎂基貯氫材料的晶粒尺寸為20-50納米；其中，所述稀土金屬的質量占純鎂錠質量的10-20％，過渡系金屬硝酸鹽以及含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物的質量占鎂-稀土鑄態貯氫合金總質量的3-10％，過渡系金屬硝酸鹽的質量占含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物質量的50-80％。

2.根據權利要求1所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料，其特征在于：所述稀土金屬為一種稀土金屬或者多種稀土金屬的混合物，所述過渡系金屬硝酸鹽以及含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物為通過高溫碳化處理后制得的過渡系金屬-N/C復合材料。

3.根據權利要求1或2所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料，其特征在于：所述過渡系金屬硝酸鹽以及含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物的質量占鎂-稀土鑄態貯氫合金總質量的6％。

4.一種如權利要求1所述的過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料的制備方法，其特征在于包括以下步驟：

S1、制備鎂-稀土鑄態貯氫合金：向純鎂錠中添加稀土金屬，稀土金屬的質量占純鎂錠質量的10-20％，采用真空感應熔煉方法熔煉后澆鑄，制得鎂-稀土鑄態貯氫合金錠鑄態貯氫合金，然后將鑄態貯氫合金機械破碎至100目以下的粉末留待后步使用；

S2、制備過渡系金屬-N/C復合材料：以過渡系金屬硝酸鹽和含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物為原料，采用高溫碳化法制備過渡系金屬-N/C復合材料，高溫碳化過程中添加輔劑，所述輔劑為氫氧化鋰，輔劑的質量占物料總質量的1-3％；所述過渡系金屬硝酸鹽以及含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物的質量占鎂-稀土鑄態貯氫合金總質量的3-10％，過渡系金屬硝酸鹽的質量占含氮的聚乙烯吡咯烷酮聚合物質量的50-80％；所述高溫碳化過程的燒結溫度為500-700℃，氬氣流量為0.5-1L/min，升溫速度為5℃/min，碳化時間為2-3小時；

S3、將步驟S1制得的鑄態貯氫合金粉末與步驟S2制得的過渡系金屬-N/C復合材料均勻混合，在氫氣氣氛下用行星式機械球磨機研磨1～10小時；

S4、將步驟S3球磨后所得復合材料冷卻，然后經低溫鈍化后制得過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料，低溫鈍化溫度小于10℃。

5.根據權利要求4所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料的制備方法，其特征在于：在所述步驟S1中，真空感應熔煉方法的工藝參數為：熔煉爐背底真空度小于5.0×10^-2Pa，保護氣體為氬氣和氦氣的混合氣體，保護氣體壓力為0.04-0.06MPa，真空熔煉時的感應線圈功率為10-12kW，熔體保溫時間為15-20分鐘。

6.根據權利要求4所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料的制備方法，其特征在于：在所述步驟S2中，球磨過程中的球料比為20:1；球磨速度為300轉/分，且球磨過程中每球磨15分種停機15分鐘；所述保護氣體中氬氣與氦氣的體積比為4：1。

7.根據權利要求4所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料的制備方法，其特征在于：在所述步驟S3中，氫氣氣氛壓強為3MPa。

8.根據權利要求4所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料的制備方法，其特征在于：在所述步驟S4中，低溫鈍化過程采用的鈍化氣體為氬氣和空氣的混合氣體，混合氣體中空氣占氬氣體積的25％。

9.根據權利要求4所述的一種過渡系金屬-N/C復合鎂基貯氫材料的制備方法，其特征在于：所述氬氣及氫氣的純度均為99.999％。