[發明專利]一種石墨相氮化碳復合材料及制備方法和應用

有效

• 申請號: 202110290163.8
• 申請日: 2021-03-18
• 公開（公告）號: CN112973761B
• 公開（公告）日: 2022-10-18
• 發明（設計）人: 張建利;張玉璽;趙天生;馬利海;高新華;馬清祥
• 申請（專利權）人: 寧夏大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J37/02;B01J37/08;C10G2/00;C07C1/04;C07C1/12;C07C11/04;C07C11/06;C07C11/08
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1.一種石墨相氮化碳復合材料在CO和/或CO₂加氫中的應用，其特征在于所述氮化碳復合材料為片狀結構，由七嗪環構成，材料表面圍有羥基與氨基官能團，形成官能團-氮化碳；材料擔載有納米金屬顆粒，納米金屬顆粒聚合在官能團-氮化碳表面，呈無定型態包覆片狀；金屬顆粒占氮化碳質量含量的1-20%，金屬為Fe、Co、Ni、Ru的至少一種，金屬La、Mn、K、Ce、Na為選擇性添加；

所述材料的制備方法包括如下步驟：

（1）取三聚氰胺焙燒，冷卻至室溫，研磨，得粉末A；

（2）取粉末A于雙氧水溶液中攪拌，攪拌完成后抽濾干燥，得粉末B；

（3）取粉末B于氨水中攪拌，攪拌完成后裝入反應釜中加熱，設定時間后取出抽濾干燥，得粉末C；

（4）配置金屬鹽溶液，按質量份數稱取粉末B：粉末C=1：0.5-5，機械混合得粉末D，將金屬鹽溶液加入到粉末D中，攪拌、干燥、焙燒、研磨，得目標材料；

制備步驟（4）中，粉末B：粉末C的比例小于等于1時，所述材料應用于CO加氫，氣氛條件為H₂/CO=1~3；粉末B：粉末C的比例大于1小于2時，所述材料應用于CO和CO₂混合氣氛加氫，氣氛條件為CO/ CO₂=0.5-50，H₂/（CO+ CO₂）=1~3；粉末B：粉末C的比例大于2小于5時，所述材料應用于CO₂加氫，氣氛條件為H₂/CO₂ =1~3。

2.根據權利要求1所述的一種應用，其特征在于制備方法步驟（1）中的焙燒溫度為300℃~600℃，升溫速率為2~10℃/min，時間為2~6 h。

3.根據權利要求1所述的一種應用，其特征在于制備方法步驟（2）中雙氧水的濃度為1~5 mol/L；步驟（3）中氨水的質量分數為1%~20%，攪拌時間為2~4 h，加熱溫度為120~180℃，反應時間為2~4 h。

4.根據權利要求1所述的一種應用，其特征在于：采用固定床反應器，操作條件為： 280~380℃、1~3 MPa， 1000~3000 h^–1。