[發明專利]非真空坩堝下降法生長鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的方法

在審

• 申請號: 202011255588.7
• 申請日: 2020-11-11
• 公開（公告）號: CN114481320A
• 公開（公告）日: 2022-05-13
• 發明（設計）人: 吳云濤;史堅;李煥英;任國浩
• 申請（專利權）人: 中國科學院上海硅酸鹽研究所
• 主分類號: C30B29/12
• 分類號: C30B29/12;C30B11/02;G01T1/202
• 代理公司: 上海瀚橋專利代理事務所(普通合伙) 31261
• 代理人: 曹芳玲;鄭優麗

本發明涉及非真空坩堝下降法生長鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的方法，包括：（1）選用NaI、⁶LiX和TlX作為原料，再與脫氧劑混合后，置于坩堝中并密封；（2）將密封后的坩堝豎直置于晶體生長爐的中間位置，然后升溫至700～1000℃并保溫一定時間，使原料完全熔融；（3）設置固液界面的溫度梯度為10～50℃/cm，坩堝下降速度為0.1～10mm/小時，開始鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的生長；（4）生長結束后，降至室溫。

技術領域

本發明涉及一種鋰鉈共摻雜碘化鈉閃爍晶體的制備方法，具體涉及一種非真空坩堝下降法生長鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的方法，屬于晶體生長技術和輻射探測領域。

背景技術

誕生于上世紀中葉的摻鉈碘化鈉(NaI:Tl)閃爍晶體因具有高光輸出、好的能量分辨率和大尺寸晶體易于低成本制作等優勢而成為輻射探測材料中的常青樹，2013年，芬蘭輻射與核安全局根據NaI晶體中的¹²⁷I和²³Na吸收中子后產生¹²⁸I和²⁴Na，同時放出伽馬射線的反應，用4”×4”×16”(英寸)的NaI晶體制做成門式中子-伽馬探測器，測得對²⁵²Cf的絕對探測效率是0.84cps/ng，低于³He的探測效率(1.1cps/ng)，分析認為造成這一差距的原因是NaI晶體中的中子敏感核素豐度太低所致。如果不改變成分，晶體體積需要增加到12升才能滿足實際需求，這對晶體生長顯然是一個無法接受的挑戰。

為了提高對中子的捕獲效率，美國利弗莫爾國家實驗室的Brubaker等將厚度只有50微米的鋰箔與NaI(Tl)閃爍晶體面對面疊合在一起組成一種簡易的“三明治”式中子探測器，利用鋰箔中的⁶Li同位素吸收中子后發射出的氚和α粒子來激發NaI(Tl)閃爍晶體，測得天然鋰和富集鋰6箔與NaI(Tl)晶體組合的中子探測效率為10％，展現出⁶Li摻雜的堿鹵化物閃爍體具有同時探測中子和伽馬射線的能力。2015年，美國RMD公司的Nagarkar和橡樹嶺國家實驗室以⁶Li為摻雜劑和經典閃爍晶體NaI為基質，用物理氣相沉積法制備出了LixNa1-xI:Tl,Eu微柱狀多晶固溶體閃爍薄膜，發現Li_xNa_1-xI:Tl,Eu薄膜對伽馬射線和中子的光輸出分別25，100ph/MeV和102，500ph/n，對伽馬等效電子能量(GEE)分別為2.9和4.1MeV，并用電荷積分法研究了他們在241Am/Be中子源激發下的脈沖形狀甄別(PSD)，確認Li_xNa_1-xI:Tl,Eu微柱狀多晶閃爍薄膜具有很高的中子/伽馬甄別能力，能夠實現對中子和伽馬射線的同時監測。

圣戈班(美國)公司于2017年報道了⁶LiI共摻雜NaI(Tl)塊狀晶體的工作，發現NaI(⁶Li,Tl)晶體可有效實現中子和伽馬射線分辨，光輸出可達到34000ph/MeV，能量分辨率為7％@662keV，PSD品質因子為2.8，但在其文獻和專利中未見晶體生長方法的報道。

發明內容

針對上述問題，本發明摒棄傳統的鹵化物晶體真空法生長技術，采用鉑金材料為坩堝，通過在原料中加入脫氧劑來消除含氧雜質，利用熔體法制備鋰鉈共摻雜碘化鈉晶體。在非真空條件下制備出大尺寸、無色透明、無開裂的鋰鉈共摻碘化鈉晶體。

一方面，本發明提供了一種非真空坩堝下降法生長鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的方法，所述鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的組成通式為(Na_1-a-b⁶Li_aTl_b)(I_1-a-b+X_a+b))，其中X為鹵族元素，選自F、Cl、Br、I中的至少一種，0＜a≤0.2，0＜b≤0.01；

所述非真空坩堝下降法生長鋰鉈共摻碘化鈉閃爍晶體的方法包括：