[發明專利]一種二甲醚羰基化制醋酸甲酯方法

有效

• 申請號: 202011122825.2
• 申請日: 2020-10-20
• 公開（公告）號: CN112250573B
• 公開（公告）日: 2021-08-17
• 發明（設計）人: 劉亞華;李揚;劉芃;葉秋云;胡玉容;王科;李文龍;夏偉;宋元江;李楠鋅;許紅云
• 申請（專利權）人: 西南化工研究設計院有限公司
• 主分類號: C07C67/37
• 分類號: C07C67/37;C07C69/14;B01J29/46;B01J29/90;B01J38/04;B01J38/10;B01J38/14
• 代理公司: 成都九鼎天元知識產權代理有限公司 51214
• 代理人: 呂玲

1.一種二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于包括以下步驟：

將二甲醚和一氧化碳分別預熱，再與氫氣混合后進入反應器，在裝填有催化劑的反應器中進行羰基化反應；隨著催化劑活性降低，將原料切換至另一個反應器繼續羰基化反應，原反應器中催化劑再生；待另一反應器催化劑活性降低需再生時又切換回原反應器；在反應器中催化劑再生過程包括步驟：

（1）在原反應溫度和反應壓力下，原料氣中H₂分壓不變，提高CO分壓，降低DME分壓，繼續反應一段時間；

（2）逐漸提高H₂分壓的同時降低二甲醚分壓至0，繼續反應一段時間；

（3）通過含O₂與惰性氣體混合的氣體對催化劑進行再生，氧氣濃度逐步上升；上述3步再生尾氣均依次通過冷卻、堿洗、干燥除水處理后進入原反應器進行循環使用。

2.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:所述反應器類型為固定床反應器或流化床反應器。

3.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:羰基化反應中催化劑種類為MOR、FER或ZSM-5含八元環或十元環孔道分子篩及其Cu、Zn或Fe金屬改性后的催化劑。

4.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于: 羰基化反應的反應溫度為140~190℃，反應壓力為1.0~10.0MPa。

5.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:羰基化反應原料氣中CO、DME與H₂的體積比為3~30:0.5~5:0.5~5，空速為1000~10000 h^-1。

6.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:步驟（1）中CO與DME體積比為30~100:1，繼續反應時間為10~30 h。

7.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:步驟（2）中CO與H₂的體積比為1:1~10，繼續反應時間為10~30 h。

8.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:步驟（3）中含O₂與惰性氣體混合的氣體，其惰性氣體為N₂、He和Ar中的任意一種或幾種的混合物，其中O₂濃度為1-500ppm；O₂濃度提升速率為（0.5~2）ppm/h，恒溫時間為1~10 h。

9.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于:步驟（3）干燥除水處理后氣體中水含量≤10ppm。

10.如權利要求1所述二甲醚羰基化制醋酸甲酯的方法，其特征在于: 步驟（1）中CO與DME體積比為40~60:1；步驟（2）中CO與H₂的體積比為1:2~4；步驟（3）干燥除水處理后氣體中水含量為0-5ppm。