[發(fā)明專利]一種多級孔結(jié)構(gòu)的整體式電極及其制備方法與應用

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• 申請日: 2020-07-03
• 公開（公告）號: CN113881947A
• 公開（公告）日: 2022-01-04
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 鄧德會;鄭智龍;胡景庭
• 申請（專利權(quán)）人: 中國科學院大連化學物理研究所
• 主分類號: C25B1/04
• 分類號: C25B1/04;C25B11/032;C25B11/052;C25B11/075;C25B11/091;C25B11/061;B01J27/051;B01J35/10;B01J37/18
• 代理公司: 大連東方專利代理有限責任公司 21212
• 代理人: 張玉瑩;毛薇

1.一種整體式電極，其特征在于，所述整體式電極包括導電載體和TMDs納米片材料；所述TMDs納米片材料為多級孔結(jié)構(gòu)；所述孔道由TMDs納米片聚集構(gòu)建形成；所述TMDs納米片材料以自支撐形式生長于所述導電載體表面，所述TMDs納米片與所述導電載體以化學鍵合的形式結(jié)合。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種整體式電極，其特征在于，所述導電載體為金屬泡沫鎳。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種多級孔結(jié)構(gòu)的整體式電極，其特征在于，所述多級孔結(jié)構(gòu)至少包括兩種尺寸的孔道；所述孔道包括具有兩種尺寸的介孔、或具有兩種尺寸的大孔、或具有兩種尺寸的微孔；或者為微孔、介孔及大孔中的兩種或以上；所述不同尺寸的孔道之間均勻交叉分布。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種整體式電極，其特征在于，所述TMDs為硫化鎢、硫化鉬、硫化鎳、硫化鈷、硫化釩、硫化鉭、硫化鐵、硫化錳、硒化鉬、硒化鎢、硒化鎳和硒化鈷中的一種或多種。

5.一種權(quán)利要求1-4任一所述的整體式電極的制備方法，其特征在于，所述整體式電極通過雙模板法制備。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的制備方法，其特征在于，所述方法包括以下步驟：

(1)選取不同尺寸的孔道模板，按質(zhì)量比例A均勻混合，于分散劑中超聲分散1～8h，繼續(xù)在常溫中攪拌，直至液體全部揮發(fā)至干，然后于25～100℃下真空干燥1～12h，取出研磨，得到反應模板；

(2)將導電載體依次置于鹽酸和乙醇中超聲30～90min，取出后用乙醇和超純水洗滌數(shù)次，密封保存；

(3)將TMDs中對應的金屬陽離子前驅(qū)體和陰離子前驅(qū)體添加到溶劑中，超聲分散30～90min后，加入步驟(1)的反應模板，繼續(xù)超聲分散30～240min，然后將分散后的混合液均勻滴涂于步驟(2)中處理后的導電載體的表面，置于50～200W紅外燈下烤干，最后經(jīng)25～100℃真空干燥4～24h，得到干燥后的樣品；

(4)將所述干燥后的樣品于還原氣氛下，在200～600℃中保持30～480min，得到反應產(chǎn)物，然后將反應產(chǎn)物密封于去模板劑的溶液中，靜置處理1～60min，取出后洗滌、干燥，得所述多級孔結(jié)構(gòu)的整體式電極；

所述質(zhì)量比例A：當所述孔道模板的尺寸為兩種時，尺寸較大的孔道模板與尺度相對較小的孔道模板的質(zhì)量比例為20:1～20；所述孔道模板為兩種以上時，任意兩種孔道模板中，尺寸較大的孔道模板與尺寸相對較小的孔道模板的質(zhì)量比例為20:1～15。

7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的制備方法，其特征在于，所述孔道模板為聚苯乙烯、納米氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦和分子篩中的一種或多種；

所述分散劑為水、丙酮、甲醇、乙醇、氨水、甲苯、乙腈、乙二醇中的至少一種；

所述鹽酸濃度為1～3M；

所述金屬陽離子前驅(qū)體中的金屬為鎢、鉬、鎳、鈷、釩、鉭、鐵和錳中的至少一種；所述金屬陽離子前驅(qū)體為所述金屬的氧化物、氫氧化鈉物、硝酸鹽、硫酸鹽、氯化鹽和醋酸鹽中的至少一種；所述金屬陽離子前驅(qū)體中的金屬原子與所述孔道模板總質(zhì)量的質(zhì)量比為1:1～100；

所述陰離子前驅(qū)體為硫粉、硫脲、硫代乙酰胺、硫化鈉、硫化鉀、亞硫酸鈉、硒粉、硒脲、硒酸鈉、亞硒酸鈉、硒化鈉和二氧化硒中的至少一種；

所述溶劑為水、丙酮、甲醇、乙醇、氨水、乙二醇、甲苯、乙腈、乙二胺、甲酸和乙醚中的至少一種。

8.根據(jù)權(quán)利要求6所述的制備方法，其特征在于，

所述還原氣包含氫氣和氬氣，所述氫氣和氬氣的體積比為0～10:10，所述還原氣流速為20～200mL/min；

所述的去模板劑為溶液B和醇的混合液；所述溶液B和醇的質(zhì)量比為10:1～50；所述溶液B為氫氟酸溶液、氫氧化鈉溶液、氫氧化鉀溶液、氨水溶液、鹽酸溶液、硫酸溶液、硝酸溶液中的至少一種；

所述溶液B的濃度為5～70wt.％；

所述醇為甲醇、乙醇、乙二醇或異丙醇等中的至少一種；

步驟(4)中所述洗滌為在超純水和乙醇中洗滌至溶液呈中性。