[發(fā)明專利]高強(qiáng)度透明氮化硅陶瓷的高溫高壓制備方法

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202010515446.3
• 申請(qǐng)日: 2020-06-09
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN111548169B
• 公開(kāi)（公告）日: 2021-07-30
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 馬帥領(lǐng);崔田;陶強(qiáng);朱品文;包括
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 吉林大學(xué)
• 主分類號(hào): C04B35/584
• 分類號(hào): C04B35/584;C04B35/622;C04B35/645
• 代理公司: 長(zhǎng)春吉大專利代理有限責(zé)任公司 22201
• 代理人: 王恩遠(yuǎn)

本發(fā)明的高強(qiáng)度透明氮化硅陶瓷的高溫高壓制備方法屬于透明氮化硅陶瓷材料制備的技術(shù)領(lǐng)域，以微米α?Si₃N₄和納米β?Si₃N₄混合物為原料，經(jīng)過(guò)原料混合、壓塊、組裝、高溫高壓合成、冷卻卸壓的工藝過(guò)程制得β?Si₃N₄透明陶瓷材料。本發(fā)明工藝流程簡(jiǎn)單，不需要添加燒結(jié)助劑；簡(jiǎn)化了透明陶瓷材料的制備流程，縮短了材料制備周期和燒結(jié)時(shí)間；通過(guò)溫度和壓力來(lái)調(diào)節(jié)氮化硅(β?Si₃N₄)的形貌和性能，制備出了高強(qiáng)度的透明氮化硅(β?Si₃N₄)陶瓷。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于透明氮化硅陶瓷材料制備的技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及氮化硅(β-Si₃N₄)的高溫高壓制備方法。

背景技術(shù)

透明陶瓷是一類新型光學(xué)材料，透明陶瓷材料除具有一般的光學(xué)材料(如單晶和玻璃)相媲美的光學(xué)性能外，還具有強(qiáng)度高、耐高溫、耐磨損、耐酸堿腐蝕等優(yōu)點(diǎn)，在光學(xué)系統(tǒng)設(shè)計(jì)方面表現(xiàn)出了無(wú)可比擬的靈活性，是現(xiàn)代社會(huì)的中不可替代的光學(xué)材料。當(dāng)其作為透明裝甲、高音速導(dǎo)彈和航空航天領(lǐng)域的紅外窗口和整流罩等關(guān)鍵部件時(shí)，要求透明陶瓷具有更高的力學(xué)強(qiáng)度、抗震性能、更低的密度、更強(qiáng)的化學(xué)穩(wěn)定性，因此可供超長(zhǎng)服役條件下的特種透明材料的研究逐漸成為國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。氮化硅具有低密度、高比強(qiáng)、抗熱震、抗蠕變、耐腐蝕、耐磨損等一系列優(yōu)良性能，是一種具有高強(qiáng)度、化學(xué)穩(wěn)定性和良好光學(xué)透過(guò)性陶瓷材料，是制備新型透明陶瓷材料的潛在體系，制備透明納米氮化硅陶瓷對(duì)其性能研究乃至開(kāi)發(fā)應(yīng)用具有重要意義。

燒結(jié)工藝是制備透明氮化硅陶瓷的關(guān)鍵，是氮化硅坯體在一定的溫度、壓力條件下致密化過(guò)程，主要涉及坯體顆粒的粘結(jié)、物質(zhì)的傳遞與擴(kuò)散、體積收縮、氣孔排除等過(guò)程。常見(jiàn)燒結(jié)方法有反應(yīng)燒結(jié)(RB)、常壓燒結(jié)(PLS)、重?zé)Y(jié)(PS)、氣壓燒結(jié)(GPS)、熱壓燒結(jié)(HP)、熱等靜壓燒結(jié)(HIP)以及微波燒結(jié)和爆炸成形等方法。氮化硅是一種共價(jià)性陶瓷材料，自擴(kuò)散系數(shù)非常低，導(dǎo)致燒結(jié)條件苛刻(T≥1800℃)，且在高溫下極易分解，因此通常需要添加燒結(jié)助劑液相燒結(jié)降低其晶界自由能，促進(jìn)致密化過(guò)程。現(xiàn)階段制備氮化硅陶瓷的燒結(jié)助劑主要有金屬氧化物、氮化物、氟化物以及氯化物等，添加MgO和Y₂O₃燒結(jié)助劑已可得到致密度高于99％，透明度達(dá)到25％左右的氮化硅陶瓷。但由于燒結(jié)助劑的加入導(dǎo)致粉體雜質(zhì)、粒徑大且不均勻和雜質(zhì)富集于晶界處，冷卻后形成玻璃相；導(dǎo)致晶粒粗化、晶界脆化和沿晶斷裂等現(xiàn)象，嚴(yán)重降低了氮化硅陶瓷的力學(xué)和光學(xué)性能。不加燒結(jié)助劑又難以消除內(nèi)部不均勻結(jié)構(gòu)、抑制晶粒生長(zhǎng)和實(shí)現(xiàn)高度致密化，因此，需要?jiǎng)?chuàng)新透明氮化硅陶瓷的燒結(jié)方法，在不添加燒結(jié)助劑的條件下控制晶粒生長(zhǎng)、消除不均勻結(jié)構(gòu)。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明要解決的技術(shù)問(wèn)題是利用高溫高壓方法制備出高透明度的氮化硅陶瓷。該方法不需要添加燒結(jié)助劑以及復(fù)雜的制備工藝，直接通過(guò)調(diào)節(jié)合成壓力和溫度調(diào)節(jié)氮化硅陶瓷的晶體結(jié)構(gòu)與透明度，制備出高透明度的氮化硅材料。

本發(fā)明的技術(shù)方案如下：

一種高強(qiáng)度透明氮化硅陶瓷的高溫高壓制備方法，以微米α-Si₃N₄和納米β-Si₃N₄混合物為原料，經(jīng)過(guò)原料混合、壓塊、組裝、高溫高壓合成、冷卻卸壓的工藝過(guò)程制得β-Si₃N₄透明陶瓷材料；所述的壓塊，是指利用液壓機(jī)按合成腔體大小將混合物的原料壓成圓柱狀；所述的組裝，是將塊狀圓柱狀原料裝入加熱容器，放入合成腔體中；所述的高溫高壓合成，是在壓力為3.0～5.5GPa、溫度為1400～2000℃下保溫保壓15～60min；所述的冷卻卸壓是停止通電加熱后樣品自然冷卻至常溫，然后卸壓至常壓。

作為優(yōu)選，所述的高溫高壓合成，合成溫度為1800℃，合成壓力為5.5GPa。