[發明專利]一種含碳化物-難熔金屬包覆層的包覆燃料顆粒及其制備方法

有效

• 申請號: 202010326008.2
• 申請日: 2020-04-23
• 公開（公告）號: CN111584100B
• 公開（公告）日: 2022-01-28
• 發明（設計）人: 劉榮正;程心雨;劉馬林;邵友林;劉兵
• 申請（專利權）人: 清華大學
• 主分類號: G21C3/62
• 分類號: G21C3/62;G21C21/00;C04B41/90
• 代理公司: 北京悅和知識產權代理有限公司 11714
• 代理人: 司麗春

1.一種包覆燃料顆粒，其特征在于：所述包覆燃料顆粒包括陶瓷燃料核芯及在所述陶瓷燃料核芯外依次包覆的疏松層、內過渡層、碳化物包覆層、外過渡層和難熔金屬包覆層；

所述難熔金屬包覆層包括熔點≥1650℃的金屬；所述金屬包括鋯，鈮，鉭，鈦，鉬，釩，鉻，鎢中的一種金屬或多種金屬組成的合金。

2.根據權利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于：難熔金屬包覆層的厚度為5-100μm。

3.根據權利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于：所述疏松層包括熱解炭或碳化硅中的一種或多種；所述疏松層的氣孔率為30-70％，厚度為20-150μm；

和/或，所述內過渡層包括熱解炭或碳化硅；所述內過渡層的厚度為5-50μm。

4.根據權利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于：所述碳化物包覆層包括碳化硅，碳化鋯，碳化鈮，碳化鉭，碳化鈦，碳化鉬，碳化釩，碳化鉻或碳化鎢中的一種或多種；所述碳化物包覆層的厚度為5-200μm。

5.根據權利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于：所述外過渡層包括熱解炭；所述外過渡層的厚度為1-5μm。

6.根據權利要求1所述的包覆燃料顆粒，其特征在于：所述陶瓷燃料核芯包括氧化鈾、碳化鈾、鈾碳氧、氮化鈾、氧化釷、碳化釷或氮化釷中的一種或多種；所述陶瓷燃料 核芯為直徑100-1200μm的圓球。

7.權利要求1所述的包覆燃料顆粒的制備方法，其特征在于：所述制備方法采用流化床化學氣相沉積法在陶瓷燃料核芯外依次包覆疏松層、內過渡層、碳化物包覆層、外過渡層和難熔金屬包覆層。

8.根據權利要求7所述的制備方法，其特征在于：疏松層的制備方法包括下述步驟：以氬氣為流化氣體，乙炔或含碳硅元素的前驅體在溫度800-1450℃的條件下進行疏松層的包覆，包覆時間為30-1200s。

9.根據權利要求7所述的制備方法，其特征在于：內過渡層的制備方法包括下述步驟：將流化床反應器溫度控制為1100-1400℃，通入乙炔、丙烯氣體或含碳硅元素的前驅體進行內過渡層的包覆，包覆時間為30-1500s。

10.根據權利要求7所述的制備方法，其特征在于：碳化物包覆層的制備方法包括下述步驟：將鹵素化合物前驅體原料加熱，以氫氣或氬氣為載帶氣體，以氫氣或者氬氣和氫氣的混合氣體為流化氣體，在溫度1200-1800℃進行化學氣相沉積1-10h；當鹵素化合物前驅體無碳源時，同時通入丙烯作為碳源氣體。

11.根據權利要求7所述的制備方法，其特征在于：外過渡層的制備方法包括下述步驟：將流化床反應器溫度控制為1100-1400℃，通入乙炔或丙烯氣體進行外過渡層的包覆，包覆時間為1-20s。

12.根據權利要求7所述的制備方法，其特征在于：難熔金屬包覆層的制備方法包括下述步驟：將金屬鹵化物原料加熱，以氫氣或氬氣為載帶氣體，以氫氣或氬氣和氫氣的混合氣體為流化氣體，在溫度500-1600℃進行化學氣相沉積0.5-10h。

13.一種燃料元件，其特征在于：所述燃料元件包括燃料區和無燃料區；所述燃料區包括權利要求1所述的包覆燃料顆粒和基體。

14.根據權利要求13所述的燃料元件，其特征在于：燃料區中，包覆燃料顆粒的體積分數為30％-70％。

15.權利要求13或14所述的燃料元件的制備方法，其特征在于：所述制備方法包括下述步驟：將權利要求1所述的包覆燃料顆粒燃彌散在基體中，即得燃料區；燃料區直接置于金屬空腔中，封裝得到燃料元件，或在燃料區外涂覆基體粉體，壓制，燒結得到燃料元件。