[發(fā)明專利]一種含氧官能團(tuán)修飾的納米片狀石墨相氮化碳及其制備方法和應(yīng)用

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• 申請日: 2020-02-28
• 公開（公告）號: CN111330614A
• 公開（公告）日: 2020-06-26
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 羅建民;郭會時;賴胤龍;張藝
• 申請（專利權(quán)）人: 韶關(guān)學(xué)院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01D53/56;B01D53/86
• 代理公司: 廣州駿思知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 44425
• 代理人: 潘慧馨

本發(fā)明公開了一種含氧官能團(tuán)修飾的納米片狀石墨相氮化碳的制備方法，包括以下步驟：S1、由三聚氰胺經(jīng)過煅燒處理制備石墨相氮化碳粉末；S2、將步驟S1制備的石墨相氮化碳粉末加入到過氧化氫溶液中攪拌均勻，并至于高壓水熱反應(yīng)釜中反應(yīng)；S3、待步驟S2反應(yīng)后的溶液冷卻后，再往其中緩慢加入濃硫酸，進(jìn)行超聲處理和攪拌處理；S4、將步驟S3獲得的溶液進(jìn)行離心，獲得沉淀物；對沉淀物進(jìn)行洗滌和干燥。相對于現(xiàn)有技術(shù)，本發(fā)明利用過氧化氫、濃硫酸對石墨相氮化碳進(jìn)行改性，使其含有氮缺陷結(jié)構(gòu)和含氧官能團(tuán)修飾，同時還形成納米片狀結(jié)構(gòu)，可以有效分離石墨相氮化碳中的光生電子和空穴，從而其降低復(fù)合率，進(jìn)而提高光催化活性和穩(wěn)定性。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及光催化材料技術(shù)領(lǐng)域，尤其是涉及一種含氧官能團(tuán)修飾的納米片狀石墨相氮化碳及其制備方法和應(yīng)用。

背景技術(shù)

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一種有機(jī)聚合物半導(dǎo)體，其結(jié)構(gòu)中的C、N原子以sp²雜化形成高度離域的π共軛體系；研究發(fā)現(xiàn)，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的半導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu)中，其最高已占據(jù)軌道(HOMO)與最低未占據(jù)軌道(LUMO)之間存在E_g約2.7eV的禁帶寬度，可以吸收太陽光譜中波長小于475nm的藍(lán)紫光，并且石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的HOMO和LUMO帶邊位置分別在+1.6eV和-1.0V(vs)NHE(標(biāo)準(zhǔn)氫電極)，在熱力學(xué)上可以分解水產(chǎn)生H和O。因此，石墨相氮化碳(g-C₃N₄)理論上可以作為一種具有可見光響應(yīng)的光催化材料。

但是，在實際應(yīng)用過程中發(fā)現(xiàn)，現(xiàn)有技術(shù)中制備的純的石墨相氮化碳仍然具備很多缺陷，這些缺陷具體包括：(1)石墨相氮化碳只能吸收450nm處的藍(lán)光，因此對可見光的利用率低；(2)石墨相氮化碳的光生電子和空穴容易發(fā)生復(fù)合，導(dǎo)致有效光生電子或空穴的數(shù)量比較少；(3)石墨相氮化碳容易被自身產(chǎn)生的光生空穴分解，導(dǎo)致石墨相氮化碳的循環(huán)穩(wěn)定性不好。

因此，基于上述缺陷，石墨相氮化碳的光催化活性以及穩(wěn)定性較低，無法滿足高效和穩(wěn)定這兩方面的應(yīng)用要求，進(jìn)而限制了其在光催化材料技術(shù)領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的在于克服現(xiàn)有技術(shù)的缺點與不足，提供一種含氧官能團(tuán)修飾的納米片狀石墨相氮化碳的制備方法及應(yīng)用，由該制備方法獲得的改性石墨相氮化碳具有很高的光催化效率以及穩(wěn)定性。

本發(fā)明提供了一種含氧官能團(tuán)修飾的納米片狀石墨相氮化碳的制備方法，包括以下步驟：

S1、由三聚氰胺經(jīng)過煅燒處理制備石墨相氮化碳粉末；

S2、將步驟S1制備的石墨相氮化碳粉末加入到過氧化氫溶液中攪拌均勻，并至于高壓水熱反應(yīng)釜中反應(yīng)；

S3、待步驟S2反應(yīng)后的溶液冷卻后，再往其中緩慢加入濃硫酸，進(jìn)行超聲處理和攪拌處理；

S4、將步驟S3獲得的溶液進(jìn)行離心，獲得沉淀物；對沉淀物進(jìn)行洗滌和干燥，獲得含氧官能團(tuán)修飾的納米片狀石墨相氮化碳。

相對于現(xiàn)有技術(shù)，本發(fā)明利用過氧化氫、濃硫酸及控制相關(guān)的反應(yīng)條件對石墨相氮化碳進(jìn)行改性；本發(fā)明制備的改性的石墨相氮化碳結(jié)構(gòu)不僅含有氮缺陷結(jié)構(gòu)和含氧官能團(tuán)，同時還形成納米片狀結(jié)構(gòu)，可以有效分離石墨相氮化碳結(jié)構(gòu)中的光生電子和空穴，從而降低光生電子-空穴的復(fù)合率，進(jìn)而提高光催化活性和穩(wěn)定性。

進(jìn)一步地，步驟S2中，高壓水熱反應(yīng)釜中的反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度為140℃-180℃，反應(yīng)時間為3-5h。本發(fā)明將石墨相氮化碳與過氧化氫溶液在高壓水熱反應(yīng)釜中充分反應(yīng)，使得部分過氧化氫在受熱分解為氧分子，并利用高壓、密閉的環(huán)境使這些氧分子聚集形成氧氣并充分地分布于石墨相氮化碳的層間結(jié)構(gòu)的空隙中。