[發明專利]一種間苯二甲胺加氫制備1,3-環己二甲胺的方法

有效

• 申請號: 202010003244.0
• 申請日: 2020-01-02
• 公開（公告）號: CN111116381B
• 公開（公告）日: 2023-01-13
• 發明（設計）人: 龔亞軍;張聰穎;李海龍;楊在剛;王靜;郭愛國;楊曉坤;丁皓
• 申請（專利權）人: 萬華化學集團股份有限公司
• 主分類號: C07C209/72
• 分類號: C07C209/72;C07C211/17
• 代理公司: 北京卓恒知識產權代理事務所(特殊普通合伙) 11394
• 代理人: 唐曙暉

1.一種間苯二甲胺加氫制備1, 3-環己二甲胺的方法，該方法包括將含有反應溶劑、反應添加劑、氫氣和催化劑的反應體系升溫至反應溫度，在一定的時間內以相對恒定的進料速率加入間苯二甲胺，加完料，再繼續反應一段時間，

其中，間苯二甲胺進料速率為50~300g/h，

所述反應添加劑為含氮剛性環狀化合物。

2.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述含氮剛性環狀化合物選自吡啶、2-甲基吡啶、3-甲基吡啶、喹啉、2-甲基喹啉、3-甲基喹啉、異喹啉、6-甲基異喹啉、2, 2’-聯吡啶、4, 4’-聯吡啶化合物、1,10-菲羅啉中的一種或多種。

3.根據權利要求2所述的方法，其特征在于，所述含氮剛性環狀化合物為2-甲基吡啶和/或3-甲基喹啉。

4.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，所述催化劑用量為加氫反應底物間苯二甲胺質量的0.001~0.3倍。

5.根據權利要求4所述的方法，其特征在于，所述催化劑用量為加氫反應底物間苯二甲胺質量的0.008~0.10倍。

6.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，當催化劑用量為加氫反應底物間苯二甲胺質量的0.001~0.04倍，進料時間為3~10h；當催化劑用量為加氫反應底物間苯二甲胺質量的0.04倍，則進料時間為1~4h。

7.根據權利要求6所述的方法，其特征在于，當催化劑用量為加氫反應底物間苯二甲胺質量的0.001~0.04倍，進料時間為4~6h；當催化劑用量為加氫反應底物間苯二甲胺質量的0.04倍，則進料時間為2~3h。

8.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，反應添加劑用量為催化劑質量的0.005~1.0倍。

9.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，反應添加劑用量為催化劑質量的0.03~0.5倍。

10.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，反應溫度為70~160℃；反應壓力為4~16MPa；和/或

間苯二甲胺與溶劑質量比為0.7:1~19:1。

11.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，反應溫度為90~120℃；反應壓力為6~10MPa；和/或

間苯二甲胺與溶劑質量比為1:1~9:1。

12.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，所述反應溶劑選自醇類溶劑、醚類溶劑、環烷烴類溶劑及胺類溶劑中的一種或多種。

13.根據權利要求12所述的方法，其特征在于，所述反應溶劑選自甲醇、乙醇、丙醇、正丁醇、環己醇、四氫呋喃、二氧六環、環己烷、甲基環己烷、1, 2-二甲基環己烷、1, 3-二甲基環己烷、1, 4-二甲基環己烷、十氫化萘、1, 3-環己二甲胺、環己胺、1,2-環己二胺、1,4-環己二胺中的一種或多種。

14.根據權利要求13所述的方法，其特征在于，所述反應溶劑為四氫呋喃和/或1, 3-環己二甲胺。

15.根據權利要求1-3中任一項所述的方法，其特征在于，所述催化劑為載體負載雙貴金屬催化劑，所述載體為氧化鋁、二氧化鈦、二氧化硅、二氧化鋯或氧化鎂中的一種或多種，所述雙貴金屬為Ru和選自貴金屬Pd、Rh、Pt中的一種。

16.根據權利要求15所述的方法，其特征在于，所述載體為氧化鋁或二氧化硅，所述雙貴金屬為Ru和Rh。