[發明專利]一種氮、硫-摻雜石墨烯-CuS復合材料的制備方法

在審

• 申請號: 201911066823.3
• 申請日: 2019-11-04
• 公開（公告）號: CN110841680A
• 公開（公告）日: 2020-02-28
• 發明（設計）人: 盛振環;魏科霞;殷竟洲;仲慧;張莉莉
• 申請（專利權）人: 淮陰師范學院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J27/04;C01B32/198;C02F1/30
• 代理公司: 北京華智則銘知識產權代理有限公司 11573
• 代理人: 孟杰

本發明公開了一種氮、硫?摻雜石墨烯?CuS復合材料的制備方法，包括：將石墨粉、硝酸鈉依次添加到濃硫酸中形成第一反應體系；于攪拌狀態下向第一反應體系中加入高錳酸鉀，加熱至第一預定溫度，攪拌第一預定時間，形成第二反應體系；向第二反應體系中加入去離子水并加熱至第二預定溫度，攪拌第二預定時間，得到第三反應體系；用去離子水將第三反應體系稀釋并加入H₂O₂,直至無氣泡為止，得到第四反應體系；靜置第四反應體系直至產生分層，對下層沉淀物洗滌；將產物透析至中性，再將透析產物烘干，得到氧化石墨；將氧化石墨分散到去離子水中，再與硫脲、銅鹽混合，經水熱反應后，制備得到復合材料。本發明制備出的復合材料具有較高的催化活性。

技術領域

本發明屬于材料制備技術領域，更具體地，本發明涉及一種氮、硫-摻雜石墨烯-CuS復合材料的制備方法。

背景技術

納米硫化銅(CuS)是一種重要的過渡金屬硫化物，同時也是一種性質優異的p-型半導體材料，由于禁帶寬度較窄(～2eV)，具有良好的催化活性、可見光吸收、光致發電性能，被廣泛應用于光電位催化及光電轉換等領域。國內外學者已發展多種不同的方法制備出各種形貌的CuS納米材料，例如納米顆粒、納米棒、納米線、納米管、納米片以及納米花等。并且，研究了其在光催化、電催化、鋰離子電池和電化學傳感器等方面的應用。鑒于近年來的材料和能源研究熱潮，CuS等過渡金屬硫化物成為了國內外研究的熱點。

石墨烯作為二維層狀結構的碳納米材料，因其優良的電學、力學和光學等方面的性能，使其在催化、能源、傳感器以及顯示屏等諸多領域展現了廣闊的應用前景。同樣因其具有獨特的二維結構，石墨烯材料是理想的催化劑載體，可負載多種催化劑，充分發揮其結構優勢和優異電性能，以及比表面積大的特點，能提高催化劑負載效率，增強催化活性和穩定性。而摻雜石墨烯由于晶格中的碳原子被氮、硫等原子取代，既可以調控催化劑在石墨烯表面的沉積和分布，增強催化劑的穩定性，又可以增加其親水性和生物兼容性，為后續的應用、研究奠定基礎。因此，將金屬硫化物催化劑負載于摻雜石墨烯表面，可發揮二者的協同作用，使其在催化、能源等領域實現更為廣泛的應用。

如今，研發高效、穩定的催化劑，以及低能耗、易操作的新技術一直是研究者們關注的焦點。貴金屬催化劑由于其催化活性高、選擇性好、反應速率快以及產品收率高等優點，被廣泛的應用于各類有機催化反應。然而，由于貴金屬催化劑在反應中穩定性比較低，容易失活，再加上回收率低等原因，在很大程度上制約了其進一步的發展和實際應用。

發明內容

本發明的一個目的在于提供一種氮、硫-摻雜石墨烯-CuS復合材料的制備方法。

本發明提供了一種氮、硫-摻雜石墨烯-CuS復合材料的制備方法，其包括：

將石墨粉、硝酸鈉依次添加到濃硫酸中形成第一反應體系；于攪拌狀態下向第一反應體系中加入高錳酸鉀，并加熱至第一預定溫度，繼續攪拌第一預定時間，形成第二反應體系；向第二反應體系中加入去離子水，并加熱至第二預定溫度，繼續攪拌第二預定時間，得到第三反應體系；采用去離子水將第三反應體系稀釋并向其中加入H₂O₂,直至無氣泡為止，得到第四反應體系；靜置第四反應體系直至產生分層，除去上層清液，對下層沉淀物進行洗滌；將得到的產物置于透析袋中透析至中性，再將透析產物烘干，得到氧化石墨；

將氧化石墨分散到去離子水中，再與硫脲、銅鹽混合，經水熱反應后，得到氮、硫-摻雜石墨烯-CuS復合材料。

可選地，所述石墨粉和所述硝酸鈉的質量比為1：0.4-0.6；

所述濃硫酸的用量為：每克石墨粉對應8mL-12mL濃硫酸。

可選地，所述第一反應體系置于0-5℃冰水浴中。

可選地，所述高錳酸鉀的加入量為所述石墨粉質量的2.5-3.5倍，在加入所述高錳酸鉀的過程將溫度控制在5℃以下。