[發明專利]一種通過離子注入制備金剛石氮鎳復合色心的方法

有效

• 申請號: 201911033263.1
• 申請日: 2019-10-28
• 公開（公告）號: CN110835741B
• 公開（公告）日: 2020-09-18
• 發明（設計）人: 李成明;鄭宇亭;劉金龍;魏俊俊;陳良賢
• 申請（專利權）人: 北京科技大學
• 主分類號: C23C14/48
• 分類號: C23C14/48;C23C14/58;C23C14/02;C30B29/04;C30B31/22
• 代理公司: 北京市廣友專利事務所有限責任公司 11237
• 代理人: 張仲波

一種通過離子注入制備金剛石氮鎳復合色心的方法，屬于光電器件用基體材料制備領域。步驟為：a.將高質量單晶金剛石拋光到表面粗糙度低于1nm；b.將劑量為高于1×10¹⁵cm^?2低于5×10¹⁶cm^?2的氮離子注入金剛石內部；c.對離子注入后的金剛石進行800℃到1200℃真空或保護氣體或真空等離子體高溫退火；d.再以與氮離子注入相同深度所需的能量將劑量為注入的氮離子劑量的1/4(或低于1/4)的鎳離子注入金剛石；e.對注入后的金剛石再次進行先1000℃到1200℃真空或保護氣體或真空等離子體高溫退火；f.接著升高退火溫度至1400℃促進孤氮形成及氮原子移動；g.再將溫度升至1600℃至2000℃，以促進氮鎳原子聚合。本發明以通過可控的離子注入方法，實現金剛石氮鎳復合色心的精確制備。

技術領域：

本發明涉及光電材料應用領域；特別是對于量子信息處理等方面的光量子技術領域。通過采用能夠精確控制的離子注入的方法實現可控的金剛石氮-鎳色心制備，得到具有優異特性的近紅外波段的單光子源金剛石色心。

技術背景

金剛石有著極其優異的物理化學性能，諸如寬禁帶、高載流子遷移率、低介電常數、極高的Johnson指標和Keyse指標等等，被譽為高頻高功率以及高溫耐壓領域的終極寬禁帶半導體，也被稱為第四代半導體。金剛石也是目前已知唯一一種具有在室溫下其缺陷色心能夠穩定產生單光子脈沖的材料。正是金剛石色心具有優異的光穩定性、高德拜溫度以及室溫可操控性，使得金剛石色心特別適用于諸如量子計算、量子密匙等在內的量子技術應用領域。截至目前，主要的金剛石單光子源包括氮空位色心(NV)，硅空位色心(SiV)和氮鎳復合色心(NE8)。其中NV色心由于具有過寬的發射帶、較低的采集率和過高的激發態壽命使得其零聲子線僅僅是其全部熒光的一小部分。從而存在其單光子源的辨識度低，亮度不足的問題。而對于SiV，其相對較久的擱置態也減弱了其熒光強度。然而對于NE8色心，其不僅能夠在室溫實現單光子源的激發，而且有著位于800nm附近近紅外波段的發射頻率，且發射線寬窄、激發壽命更短以及單一線性極化特性等都使得其成為目前量子通信技術中成熟波段的高亮室溫單光子源。T.Gaebel(New Journal of Physics,6,98,(2004))在天然IIa型金剛石總發現了NE8單光子色心。隨后，學者們開始研究制備NE8色心，J.R.Rabeau(Applied Physics Letters,86,131926,(2005))采用了金屬鎳納米粉和金剛石納米顆粒的混合液通過超聲預處理氧化硅基底實現金剛石生長形核播種，并通過化學氣相沉積過程中同步通入氮氣的方法，得到了具有優異特性的單光子源的NE8色心。然而，該方法得到的色心濃度低且難以實現精確的控制。J.O.Orwa(Journal of Applied Physics,107,093512,(2010))嘗試采用離子注入的方法試圖實現NE8色心的制備，盡管采用了高達2000℃的高溫高壓處理，卻只得到了其他類型的鎳相關的光學色心而并未形成NE8色心。T.Lühmann(Journal of Physics D:Applied Physics,51,483002,(2018))在研究氮離子注入金剛石的氮原子擴散和聚合運動與熱處理溫度關系時指出：聚合氮H3色心的形成需要保證足夠高的離子注入劑量，過大的平均氮原子間距很難實現氮原子的擴散與聚合。通過實驗及理論計算得出平均氮原子間距需保持在約1.7nm左右甚至更低。因此，通過離子注入金剛石實現制備NE8色心就必須保證氮離子注入劑量足以確保氮原子在金剛石內的平均間距足夠近，故而氮離子注入劑量存在一定的下限。與此同時，對于金剛石通過離子輻照后經退火處理實現晶體恢復也存在著一定極限，這同樣與輻照劑量密切相關，因此注入劑量上限也至關重要，過高的注入劑量會使金剛石晶格完全無定型化并在退火后形成石墨。此外，氮原子遷移機制所需克服的能量勢壘也需要足夠高的退火熱處理溫度。目前，通過離子注入實現NE8色心鮮有報道，已有嘗試均存在離子注入劑量不合理而存在通過原子遷移形成聚合的概率極小的問題。總的說來，通過采用合理的離子注入劑量及后續熱處理工藝，得以通過離子注入的方式來實現精確制備金剛石NE8色心。

發明內容