[發(fā)明專利]一鍋法制備γ-Al2O3負載的Au-Pd催化劑

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 201910388250.X
• 申請日: 2019-05-10
• 公開（公告）號: CN109985622A
• 公開（公告）日: 2019-07-09
• 發(fā)明（設計）人: 吳萍萍;王悅;白鵬
• 申請（專利權）人: 中國石油大學（華東）
• 主分類號: B01J23/52
• 分類號: B01J23/52
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

本文提供了一種制備γ?Al₂O₃負載的Au?Pd催化劑的簡便方法。本發(fā)明以無機鹽AlCl₃·6H₂O和NaAlO₂為鋁源，以HAuCl₄為金源、PdCl₂為鈀源，在偶聯(lián)劑(3?巰基丙基)三甲氧基硅烷(MPTMS)存在的條件下一鍋法制備了γ?Al₂O₃負載的Au?Pd催化劑，并探究了MPTMS含量對催化劑苯甲醇氧化反應性能的影響。偶聯(lián)劑的存在使得Au、Pd活性組分有效的負載到γ?Al₂O₃負載上。所制備的催化劑苯甲醛收率高達74.9％的。該方法制備流程簡單，無需高溫晶化，降低了成本；所得催化劑金鈀分散度較高，Au?Pd納米尺寸較小。

技術領域

本發(fā)明設計一種制備γ-Al₂O₃負載的Au-Pd催化劑的簡便方法。該方法制備流程簡單，所得催化劑性能較優(yōu)。以無機鹽AlCl₃·6H₂O和NaAlO₂為鋁源，以PluronicP123為結構導向劑，MPTMS為偶聯(lián)劑，以HAuCl₄為金源、PdCl₂為鈀源來制備介孔γ-Al₂O₃負載的Au-Pd 納米催化劑。

背景技術

目前，苯甲醛“綠色”生產工藝主要有甲苯氧化法、還原法和苯甲醇直接氧化法等。其中甲苯氧化法由于存在產品收率低，副產物多的缺陷，限制了其工業(yè)化應用，而還原法由于加氫還原工藝生產成本過高而不具有市場競爭力。苯甲醇直接氧化法，由于具有原子經濟性高，工藝簡單，環(huán)境友好的特點而表現(xiàn)出良好的應用前景。近些年來，以空氣、純氧、雙氧水及其衍生物、為氧化劑，以金屬或非金屬為催化劑的醇類化合物催化氧化反應的研究應時而生，“綠色、高效”是其最大的特點。但是，如何制備綠色、高效的催化劑仍是該領域的難題之一。

研究表明貴金屬納米催化劑在苯甲醇液相氧化制苯甲醛反應中表現(xiàn)出較高的活性，尤其是負載型雙金屬催化劑如Au-Pd，Au-Cu和Au-Ir等。Hutchings等將制備的金鈀雙金屬催化劑用于苯甲醇氧化研究，結果表明金鈀雙金屬催化劑較單金屬催化劑具有更高的苯甲醇氧化活性和苯甲醛選擇性。研究表明Au-Pd之間具有協(xié)同作用，使得雙金屬催化劑的活性優(yōu)于相應的單金屬催化劑。后來有人在這個基礎上，用PVP來穩(wěn)定Au-Pd雙金屬催化劑。同時研究了PVP保護下，雙金屬和各單一金屬催化劑催化苯甲醇氧化制備苯甲酸的性能，結果表明 PVP-Au-Pd催化劑相比其他兩種單一金屬催化劑，無論是用空氣還是氧氣做氧化劑，它都表現(xiàn)出更為優(yōu)異的結果。Lu等研究報告了一種新的簡便方法，通過原子層沉積(ALD)原子精確合成負載的Au@Pd核-殼雙金屬催化劑，其中，由于通過整體和電子促進的協(xié)同效應，Pd 殼厚度為0.6-0.8nm的Au@Pd核-殼催化劑顯示出最大TOF為27600h^-1。