[發明專利]一種環烷烴類化合物的合成方法

在審

• 申請號: 201910063176.4
• 申請日: 2019-01-23
• 公開（公告）號: CN111470931A
• 公開（公告）日: 2020-07-31
• 發明（設計）人: 宗明生;謝婧新;榮峻峰;吳耿煌;于鵬;林偉國;紀洪波
• 申請（專利權）人: 中國石油化工股份有限公司;中國石油化工股份有限公司石油化工科學研究院
• 主分類號: C07C5/10
• 分類號: C07C5/10;C07C13/18;B01J27/24
• 代理公司: 隆天知識產權代理有限公司 72003
• 代理人: 張福根;鄭特強

本發明提供一種環烷烴類化合物的合成方法，包括：以含有堿土金屬的碳包覆鎳的納米復合材料為催化劑，在氫氣氣氛下催化芳烴類化合物進行加氫還原反應；其中，所述納米復合材料含具有殼層和內核的核殼結構，所述殼層為含有堿土金屬、氮和氧的石墨化碳層，所述內核為鎳納米顆粒。該方法采用含堿土金屬的碳包覆鎳的納米復合材料作為催化劑，碳材料與鎳納米顆粒協同發揮作用，產生了良好的催化效果，殼層的堿土金屬進一步協同提高材料的催化性能，用于芳烴類化合物加氫還原合成環烷烴類化合物，具有優異的活性、選擇性及安全性。

技術領域

本發明屬于催化領域，具體涉及一種環烷烴類化合物的合成方法。

背景技術

加氫反應在石油化工生產中具有廣泛的應用，其中將芳烴通過催化加氫的方法獲得飽和的環烷烴具有十分重要的意義。例如，通過催化加氫的方法將燃油中的芳烴轉化為飽和環烷烴，可以提高燃油的安定性并減少芳烴不完全燃燒造成的環境污染，因此通過催化芳烴加氫得到環烷烴具有重要的經濟價值和社會意義。

目前芳烴加氫適宜的催化劑主要是負載型貴金屬催化劑、金屬硫化物催化劑和過渡金屬基催化劑，如鉑(Pt)、鈀(Pd)和銠(Rh)等貴金屬催化劑及鎳(Ni)基非貴金屬催化劑。Pt、Pd貴金屬催化劑具有催化活性高、反應條件溫和等優點，在芳烴類化合物催化加氫生成環烷烴化合物占有很重要的地位。雖然貴金屬有這些優點，但是貴金屬催化劑價格成本過高，對原料雜質要求苛刻，且容易積碳。金屬硫化物催化劑的壽命長，但活性低，操作條件苛刻，需要較高的溫度和壓力。負載型鎳催化劑在制備過程中易發生團聚，催化效率較低，容易發生副反應。

由上述可知，開發在空氣中穩定并具有優異催化性能的加氫還原催化劑用于芳烴類化合物的加氫還原，是本領域亟待解決的問題。

需注意的是，前述背景技術部分公開的信息僅用于加強對本發明的背景理解，因此它可以包括不構成對本領域普通技術人員已知的現有技術的信息。

發明內容

本發明提供一種環烷烴類化合物的合成方法，該方法采用含堿土金屬的碳包覆鎳的納米復合材料作為催化劑，其中納米復合材料以含有堿土金屬、氮和氧的石墨化碳層包覆鎳納米顆粒形成核殼結構，碳材料與鎳納米顆粒協同發揮作用，產生了良好的催化效果，殼層的堿土金屬進一步協同提高材料的催化性能，用于芳烴類化合物加氫還原合成環烷烴類化合物，具有優異的活性、選擇性及安全性。

本發明提供一種環烷烴類化合物的合成方法，包括：

以含有堿土金屬的碳包覆鎳的納米復合材料為催化劑，在氫氣氣氛下催化芳烴類化合物進行加氫還原反應；

其中，所述納米復合材料含具有殼層和內核的核殼結構，所述殼層為含有堿土金屬、氮和氧的石墨化碳層，所述內核為鎳納米顆粒。

根據本發明的一個實施方式，其中所述芳烴類化合物的芳香環上還含有取代基，所述取代基選自C_1-20的烷基、環烷基和芳基中的一種或多種。

根據本發明的一個實施方式，其中所述芳烴類化合物選自苯或甲苯。

根據本發明的一個實施方式，其中所述催化劑占所述芳烴類化合物質量的1％～50％，優選為5％～30％。

根據本發明的一個實施方式，其中所述加氫還原反應溫度為200℃～300℃。

根據本發明的一個實施方式，其中所述氫氣的壓力為3MPa～6MPa。

根據本發明的一個實施方式，其中催化劑與芳烴類化合物在溶劑中混合后進行加氫還原反應，所述溶劑選自醇類、醚類、烷烴類和水中的一種或多種。