[發明專利]一種可控溶膠凝膠法制備聚乙二醇相變導熱復合材料的方法和應用

有效

• 申請號: 201811601267.0
• 申請日: 2018-12-26
• 公開（公告）號: CN109679588B
• 公開（公告）日: 2021-04-27
• 發明（設計）人: 吳昆;翁增勝;劉迎春;羅富彬
• 申請（專利權）人: 中科院廣州化學有限公司南雄材料生產基地;中科院廣州化學有限公司;中國科學院大學
• 主分類號: C09K5/06
• 分類號: C09K5/06;C08L71/02;C08K3/22;C08K3/36;C09K5/14
• 代理公司: 廣州市華學知識產權代理有限公司 44245
• 代理人: 陳燕嫻

本發明公開了一種可控溶膠凝膠法制備聚乙二醇相變導熱復合材料的方法和應用，是將聚乙二醇分散到硅酸四乙酯中，然后將金屬氫氧化物添加至溶液中形成溶膠的溶膠凝膠法。本發明采用硅酸四乙酯分散聚乙二醇，成本低，分散效果好；與現有溶膠凝膠法相比，本發明引入金屬氫氧化物，形成兩步的凝膠化過程；其膠化程度可隨金屬氫氧化物的種類，溶膠化溫度，溶膠化時間控制；最后由反離子氨根離子直接形成凝膠；可以通過調控上述條件，得到凝膠化程度可控的復合材料，促進其導熱性能提高同時增強其熱穩定性。

技術領域

本發明涉及相變導熱材料領域，特別涉及一種聚乙二醇相變導熱復合材料及其制備方法和應用。

背景技術

近年來隨著微電子技術迅速發展，電子設備趨向于微型化、高集成化和大功率化，抗熱沖擊和散熱問題就成為了制約微電子技術發展的瓶頸。相變材料常用作界面散熱材料，隨溫度升高，常溫下呈固態的固－液相變材料變得越來越軟，達相變溫度時發生固液相變為液態，大量吸收發熱元器件熱量，并能夠極大地潤濕冷熱金屬界面，排出界面間隙內空氣，極大地減少界面熱阻，將發熱元器件熱量傳遞出來，提高界面散熱效率。

復合材料一般由相變材料和基體材料構成，一般的相變材料有聚乙二醇，石蠟等，其過冷度低，儲熱高，且穩定性能良好，使得其在相變材料中有廣泛應用。基體材料主要是包覆相變材料使得其在相變過程中不發生大面積泄露，使器件發生故障，同時，由于相變材料的導熱性能較低，不足以滿足實際使用，使得基體材料對復合材料的導熱性能起到主導所用。目前相變導熱復合材料的制備方法包括溶液共混法、熱壓法、溶液插層法，等物理手段和原位聚合、點擊化學合成、氣相沉積合成等化學手段。制備的材料普遍具有高儲熱性能、低過冷度和較大的相變溫度等優點，但另一方面，復合材料的傳熱能力普遍存在不足，熱穩定性能較差。因此，提高相變導熱復合材料的導熱性能和熱穩定性是其應用的主要方面。

溶膠凝膠法是常用的合成納米到微米介孔結構的方法，目前的溶膠凝膠法常采用單一的溫度促凝或者反離子促凝，其凝膠化程度都不完善，因此得到的結構包覆性能不夠，易泄露等。所以凝膠化程度對材料的穩定性起關鍵作用。

發明內容

為解決現有技術的缺點和不足之處，本發明的首要目的在于提供一種可控溶膠凝膠法制備聚乙二醇相變導熱復合材料的方法。

本發明的另一目的在于提供上述制備方法獲得的聚乙二醇相變導熱復合材料。該導熱相變復合材料不僅有較高的導熱系數，而且熱穩定性良好。

本發明的另一目的在于提供上述聚乙二醇相變導熱復合材料的應用。

為實現上述發明目的，本發明采用如下技術方案：

一種可控溶膠凝膠法制備聚乙二醇相變導熱復合材料的方法，包括下述步驟：

(1)聚乙二醇和硅酸四乙酯分散液的制備：取0.0075-0.0100摩爾份的聚乙二醇溶解于2.5-3.0摩爾份的乙醇溶液中，在80-100℃中攪拌30-60min，然后加入2.5-3.0摩爾份的去離子水稀釋，之后加入0.075-0.15摩爾份的硅酸四乙酯溶液，再用2-3mol/L的鹽酸調節pH為1-3，超聲2-10h后即可得到分散液；

(2)溶膠化過程：在室溫條件下，30-60min內向攪拌的分散液中逐滴滴加0.04-0.06摩爾份的金屬氫氧化物溶液；之后升溫到40-60℃，持續攪拌24-72h得到溶膠化程度可控的二氧化硅聚乙二醇溶膠；

(3)凝膠化過程：將二氧化硅聚乙二醇溶膠取出，在攪拌狀態下加入0.005-0.01摩爾份的氨水或氯化銨溶液，得到凝膠；將凝膠碾碎，烘干，得到粉末；將粉末用去離子水清洗，再烘干，得到二氧化硅包覆聚乙二醇(SiO2/PEG)的相變導熱復合材料。

步驟(1)所述的分散液中，乙醇和硅酸四乙酯的比例不得超過為70：30。

步驟(1)所制得的分散液即使在加熱到60℃時，pH也需嚴格控制在1-2之間。