[發明專利]一種鋰離子電池用高穩定性復合負極材料及其制備方法

在審

• 申請號: 201811551872.1
• 申請日: 2018-12-18
• 公開（公告）號: CN109755561A
• 公開（公告）日: 2019-05-14
• 發明（設計）人: 儲偉;代宇;李敬
• 申請（專利權）人: 四川大學
• 主分類號: H01M4/525
• 分類號: H01M4/525;H01M4/62
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

1.一種鋰離子電池用高穩定性復合負極材料，其特征在于，該復合材料通過碳源、M₁金屬鹽源和鐵源在前驅體中原子級別的分散，實現了M₁O_x和氧化鐵納米顆粒在微米級碳基質中的高度均勻地分散，當用作鋰離子電池負極時，最高具有70%的首圈庫倫效率，優于文獻常見的50%左右的數據；在0.2 A/g的電流密度下循環100圈，能夠穩定地保持927 mAh/g的可逆容量；甚至在3 A/g的大電流密度下循環1800圈之后，仍然能夠保持429 mAh/g的可逆容量。

2.制備如權利要求1所述鋰離子電池用復合負極材料的方法，其特征在于，包括以下步驟：

步驟一：將一定量的碳源溶解在去離子水中，制得濃度為0.05 g/ml~1 g/ml的碳源溶液；

步驟二：將一定摩爾比的M₁金屬鹽原材料和亞鐵氰化鉀分別加入到步驟一所述碳源溶液中，形成混合溶液A和混合溶液B；其中，所述混合溶液A中M₁金屬鹽原材料的濃度為0.05~2 mol/L，所述混合溶液B中亞鐵氰化鉀的濃度為0.05~2 mol/L;

步驟三：將步驟二中所述混合溶液A和混合溶液B均勻混合，在一定溫度下靜置反應0.1~12小時，得到在原子級別上分散均勻的凝膠狀M₁-Fe-C交聯產物；

步驟四：將步驟三中所述交聯產物進行干燥處理，得到干膠狀的前驅體C；

步驟五：將步驟四中所述干膠狀前驅體C先氧化處理，生成M₁O_x和氧化鐵，再在特定氣氛下熱處理，將碳源碳化形成微米級碳基質，自然冷卻后將所得產物進行洗滌、干燥，得到鋰離子電池用高穩定性復合負極材料。

3.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟一中所述碳源為水溶性小分子有機物類，如葡萄糖、淀粉、檸檬酸、抗壞血酸等，中的任一種。

4.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟二中所述的一定摩爾比的M₁金屬鹽原材料和亞鐵氰化鉀的摩爾比為（0.33~3）：1。

5.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟三中所述的混合為混合溶液A加入到混合溶液B或者混合溶液B加入到混合溶液A中的任一種。

6.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟三中所述的一定溫度為0~60 ℃。

7.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟四中所述的干燥處理為鼓風干燥、真空干燥或者真空冷凍干燥的任一種，干燥時間為0.1~36小時。

8.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟五所述氧化處理，為在氣體流速10 ml/min~80 ml/min的空氣或者氧氣氣氛下，氧化溫度為300~550 ℃，氧化時間為0.5~6小時。

9.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征于步驟五所述特定氣氛為氮氣或氬氣的任一種。

10.如權利要求2所述的鋰離子電池用高穩定性復合負極材料的制備方法，其特征在于步驟五所述熱處理的溫度為400~600 ℃，熱處理的時間為0.5~12小時。