[發明專利]一種以氧化石墨烯為電離增強劑的鈾同位素豐度測量方法

有效

• 申請號: 201811246645.8
• 申請日: 2018-10-25
• 公開（公告）號: CN109164162B
• 公開（公告）日: 2021-02-26
• 發明（設計）人: 張凌;張海路;熊鵬輝;許杰;陳祿敏
• 申請（專利權）人: 中國工程物理研究院材料研究所
• 主分類號: G01N27/626
• 分類號: G01N27/626
• 代理公司: 成都九鼎天元知識產權代理有限公司 51214
• 代理人: 陶海燕;錢成岑

本發明公開一種以氧化石墨烯為電離增強劑的鈾同位素豐度測量方法。該方法包括：用化學氧化等方法合成氧化石墨烯；用稀硝酸和超純水洗滌純化；將定容后的氧化石墨烯作為電離增強劑，加載在單錸帶燈絲表面，進行燈絲碳化處理；再加載鈾樣品，加載電流蒸干水分；將樣品燈絲裝入熱電離質譜，采用全蒸發法和法拉第杯多接收方式對鈾樣品進行同位素測量。本發明方法的電離效率達到0.2％，可測量亞ng級鈾樣品，且²³⁵U/²³⁸U測量值的相對標準偏差為0.2％，在該方法中，燈絲碳化與鈾加載技術操作更快速、簡便，方法穩定性和重現性好，同時具有成本低的優勢。本方法有望廣泛用于環境分析與核取證等痕量鈾的研究領域。

技術領域

本發明涉及分析化學的質譜分析技術領域，具體涉及一種以氧化石墨烯作為電離增強劑的鈾同位素豐度測量方法。

背景技術

鈾的同位素豐度分析在核科學、核防護、地質與環境分析、核取證、礦產開采等領域中非常重要。近年來，眾多相關的科研和技術領域愈發關注痕量鈾樣品的同位素豐度分析。熱電離質譜法(TIMS)是鈾同位素測量最準確的方法之一。然而，受限于傳統TIMS法電離效率的不足，為了保證低豐度鈾同位素測量值的準確度和精密度，通常需要用較大量的樣品(μg級以上)進行加載和測量。較大的樣品需求量極大地制約了地質與環境分析、核科學與核取證等研究的發展，對于亞ng級鈾含量的樣品以及一些不易獲取的珍稀樣品，以傳統的TIMS法進行同位素豐度分析無法獲得足夠的靈敏度和穩定的離子流信號，難以滿足科研或工程技術對同位素豐度測量準確度和精密度的需求。因此亟需發展有效提高TIMS電離效率的手段，并應用于鈾的同位素豐度分析。

熱電離質譜的樣品通常被負載在錸絲上，通過對真空下的錸絲加載電流從而使得樣品在離子源室中電離。在鈾加載過程中，電離增強劑的引入可有效地提升樣品在錸絲上的電離效率。由于錸-碳固溶體的表面功函數大于錸金屬本身，可以使更多的中性原子在高溫下離化成正離子形態。因此，熱電離質譜的燈絲碳化技術是提升靈敏度的關鍵。當前已報道了一些可提供碳源的電離增強劑用于燈絲碳化，如石墨膠體、苯蒸汽、樹脂珠-高錸酸等，并取得了一定的電離增強效果，然而這些方法的便捷度和穩定性仍然有待提高。如苯蒸汽蒸鍍法電離效率約0.2-0.3％，但是因為苯毒性較大，且需要在真空條件下蒸鍍苯于錸帶上，操作步驟繁瑣，不利于技術的實際應用普及；而樹脂珠-高錸酸法盡管可以達到0.6％的電離效率，但在操作時需要先將鈾吸附在樹脂上，再用粘合劑將細小的樹脂珠固定在錸燈絲上，對操作者的能力要求很高，且在真空燒結和質譜測試過程中，樹脂珠很容易從燈絲上脫落，穩定性欠佳，這些缺點限制了該方法的應用。

綜上所述，為解決亞ng級鈾樣品的同位素分析靈敏度差、精密度低的問題，并同時克服苯蒸汽蒸鍍法和樹脂珠-高錸酸法的不足，達到無毒、便捷、高穩定性和重現性，需要研究既具有高效的電離增強劑，又操作便利的燈絲碳化技術。

發明內容

針對現有技術存在的問題，本發明的目的在于提供一種高效的電離增強劑和快速、便捷、穩定性好的燈絲碳化技術，提高鈾在熱電離質譜分析中的電離效率及檢測靈敏度，應用于痕量鈾的同位素豐度分析。

為了達到上述目的，本發明采取的技術方案為：

一種以氧化石墨烯為電離增強劑的鈾同位素豐度測量方法，包括利用氧化石墨烯材料作為鈾的電離增強劑的步驟。

進一步地，上述以氧化石墨烯為電離增強劑的鈾同位素豐度測量方法，包括以下步驟：

1)電離增強劑制備：制備氧化石墨烯，純化氧化石墨烯，并配制為分散性良好的懸濁液；

2)燈絲碳化與鈾加載：取氧化石墨烯懸濁液滴加在錸燈絲表面中間位置，通過質譜專用點樣器對錸燈絲加載電流，緩慢加熱錸燈絲；待懸濁液水分完全蒸干后，將鈾樣品加載至錸燈絲表面的氧化石墨烯層上，并加載電流對燈絲緩慢加熱，待樣品溶液水分完全蒸干，停止加電流；