[發明專利]一種利用負載型石墨烯基材料去除210

有效

• 申請號: 201810196186.0
• 申請日: 2018-03-09
• 公開（公告）號: CN108568284B
• 公開（公告）日: 2021-05-18
• 發明（設計）人: 楊帆;張陽;趙志鋼
• 申請（專利權）人: 廈門稀土材料研究所
• 主分類號: B01J20/20
• 分類號: B01J20/20;G21F9/02;B01J20/30
• 代理公司: 北京知元同創知識產權代理事務所(普通合伙) 11535
• 代理人: 劉元霞;牛艷玲

本發明提供了一種負載型石墨烯基材料及其制備方法和其在LBE快堆中高放射性²¹⁰Po氣溶膠的去除中的應用，所述材料包括三維石墨烯材料和負載在其上的稀土基堿性納米材料。本發明的負載型石墨烯基材料用于LBE快堆中高放射性²¹⁰Po氣溶膠的去除時，對²¹⁰Po的固化去除率可以大于99％，極具應用前景。

技術領域

本發明涉及核反應堆外排廢氣中高放射性氣溶膠的去除技術領域，具體涉及一種負載型石墨烯基材料及其制備和在LBE快堆中對高放射性²¹⁰Po氣溶膠的高效去除的應用。

背景技術

純鉛/鉛鉍具有優良的物理、化學特性和核特性，然而，使用純鉛/鉛鉍作為反應堆的主冷卻劑，會帶來比較棘手的難題，其中最為主要的問題之一就是放射性釙(²¹⁰Po)的防護問題。純鉛/鉛鉍冷卻劑受中子輻照而活化產生²¹⁰Po，²¹⁰Po 具有極毒性和強揮發性。²¹⁰Po屬于環境高危放射性人工核素，如果人體超劑量接觸，會導致血癌、淋巴癌等嚴重輻射疾病。我國現在設計的LBE(Lead-bismuth eutectic)快堆運行時，鉍在受到堆內的中子輻照后，會嬗變成²¹⁰Po等高放射性人工核素，這對后期的綜合治理帶來巨大難題。據測算，國內LBE快堆的氣封層(氬氣)中高放射性²¹⁰Po氣溶膠的含量超出國外兩個數量級。因此，開發高效的²¹⁰Po 氣溶膠的去除工藝十分重要。

石墨烯(Graphene)是由sp²雜化碳原子連接而成的單原子層、二維平面晶體，其具有高導電性、高導熱性、高比表面積和輻照穩定性等優點。然而，二維(Two Dimensional，2D)層狀的石墨烯具有很高的表面能，因而易造成團聚，影響材料的應用。三維(Threedimensional，3D)石墨烯是由二維石墨烯單元通過一定的方法組裝而形成的一種具有三維多孔結構的材料。其在使用過程中可以有效避免二維石墨烯材料在使用過程中易于團聚的缺點。

目前，在世界范圍內，對于LBE快堆中²¹⁰Po氣溶膠去除方面進行可工程化、系統性研究的單位和機構并不多，通過調研匯總，有成形方案的主要包括瑞士 Paul ScherrerInstitute、日本東京工業大學等機構。

a.瑞士Paul Scherrer Institute

2011年，瑞士Paul Scherrer Institute的團隊采用熔鹽苛性鈉作為捕捉劑，利用化學吸附法來處理LBE快堆中²¹⁰Po氣溶膠。其優點是可以通過苛性鈉的化學固化反應將²¹⁰Po氣溶膠(H₂Po)除去；缺點是處理通量小，處理效率低，且新生產的含²¹⁰Po固化物的熔點不高，存在向環境二次擴散的危險。

b.日本東京工業大學

2008年，日本東京工業大學的團隊采用合金網對²¹⁰Po氣溶膠的物理過濾去除做了研究。其優勢是成本低，但缺點比較明顯：1)物理過濾除去效率不高，處理量不大。2)單一的物理過濾使得²¹⁰Po氣溶膠向周圍環境中擴散的風險提高。

發明內容

本發明以氧化石墨烯(Graphene Oxide，GO)為原料，乙二胺、水合肼、氨水、檸檬酸鈉等為還原劑，通過水熱法制備得到了三維石墨烯材料。研究發現，所制備的三維石墨烯材料具有微孔、介孔和大孔的多層次孔(hierarchical porous)結構。然后，以該三維石墨烯材料為基底材料，通過原位負載稀土基堿性納米材料，制備出負載型石墨烯基材料。研究發現，所述負載型石墨烯基材料可以用作放射性氣溶膠的去除，特別是對LBE快堆中²¹⁰Po氣溶膠的高效吸附去除。