[發明專利]一種層狀固體陶瓷電解質、全固體超級電容器的制備方法

有效

• 申請號: 201810053403.0
• 申請日: 2018-01-19
• 公開（公告）號: CN108178625B
• 公開（公告）日: 2021-07-20
• 發明（設計）人: 胡星;陳逸煉;胡智超;凌志遠
• 申請（專利權）人: 華南理工大學
• 主分類號: C04B35/462
• 分類號: C04B35/462;C04B35/622;C04B35/626;C04B35/64;H01G11/56;H01G11/84;H01G11/86
• 代理公司: 廣州市華學知識產權代理有限公司 44245
• 代理人: 陳文姬

1.一種層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

(1)將Li₂CO₃、聚磷酸銨、Al₂O₃、TiO₂、SiO₂按Li_1+x+yAl_xTi_2-xSi_yP_3-yO₁₂分子式配料混合，烘干后于750℃～850℃預燒2～3小時，制得LATSP陶瓷粉末；其中，0.25≤x≤0.4，0≤y≤0.45；

(2)將LATSP陶瓷粉末與酒精混合，經球磨、烘干后加粘結劑造粒，得到非致密層粉末；

(3)在LATSP陶瓷粉末中添加質量為LATSP陶瓷粉末的1％～5％的助燒劑，然后與酒精混合，經球磨、烘干后加粘結劑造粒，得到致密層粉末；

所述助燒劑為LiMnPO₄粉末；

(4)按非致密層粉末、致密層粉末、非致密層粉末的順序從下至上疊放粉末，通過單軸加壓，制備出三層結構圓片生坯，最后在800-900℃，大氣氣氛下燒結2～3小時制備出層狀固體陶瓷電解質；

所述固體陶瓷電解質，從下至上依次為下非致密層、致密層、上非致密層。

2.根據權利要求1所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，步驟(3)所述LiMnPO₄粉末的制備方法如下：

以Li₂CO₃、MnCO₃、聚磷酸銨為原料，按LiMnPO₄分子式配料并混合，經球磨、烘干后在550～650℃的空氣氣氛中預燒2～3小時。

3.根據權利要求1所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，步驟(2)所述球磨為行星球磨，轉速為250～300轉/分鐘，時間為80～100分鐘；步驟(3)所述球磨為行星球磨80～100分鐘。

4.根據權利要求1所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，步驟(2)所述粘結劑為質量濃度5～15％的聚乙烯醇溶液，添加量為LATSP陶瓷粉末的10-100％；

步驟(3)所述粘結劑為質量濃度5～15％的聚乙烯醇溶液，添加量為LATSP陶瓷粉末的10-100％。

5.根據權利要求1所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，步驟(4)所述下非致密層、上非致密層的厚度均為0.1～1mm；所述致密層的厚度為0.5～1mm。

6.根據權利要求1所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，步驟(1)得到的LATSP陶瓷粉末主晶相為Nasicon結構，空間群為R3C。

7.根據權利要求1所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法，其特征在于，步驟(3)所述的LiMnPO₄粉末為正交鎂橄欖石相，空間群為Pmnb。

8.全固體超級電容器的制備方法，其特征在于，在權利要求1～7任一項所述的層狀固體陶瓷電解質的制備方法制備得到的層狀固體陶瓷電解質的下非致密層、上非致密層填充C或填充Au。

9.根據權利要求8所述的全固體超級電容器的制備方法，其特征在于，所述填充C，具體步驟如下：

在下非致密層、上非致密層上注入飽和蔗糖溶液，然后在真空環境下于750℃～800℃處理，獲得石墨化三維連通碳電極。

10.根據權利要求8所述的全固體超級電容器的制備方法，其特征在于，所述填充Au，具體為：

在下非致密層、上非致密層的表面濺射沉積一層Au膜。