[發明專利]微囊化核燃料的提高的韌性

有效

• 申請號: 201780021853.5
• 申請日: 2017-03-29
• 公開（公告）號: CN109074877B
• 公開（公告）日: 2023-05-26
• 發明（設計）人: F·凡納瑞
• 申請（專利權）人: 奧卓安全核能公司
• 主分類號: G21C3/04
• 分類號: G21C3/04;G21C3/62
• 代理公司: 上海一平知識產權代理有限公司 31266
• 代理人: 崔佳佳;馬莉華

微囊化燃料顆粒通過對裂變產物釋放使用多個屏障來增強高溫氣冷反應堆的安全性。微囊化燃料顆粒也有潛能在其他反應堆平臺中進行相同的操作。本發明提供了一種用于增強微囊化燃料顆粒保留放射性核素的能力的方法，從而進一步增強核反應堆的安全性。具體地，提供了包括燃料核的核燃料顆粒；緩沖石墨碳層；內部熱解碳層；多層壓力容器；和外部熱解碳層。多層壓力容器包括碳化硅和熱解碳的交替層。

相關申請的交叉引用

本申請要求于2016年3月29日提交的美國臨時申請號62/314,702的優先權，其全部內容通過引用并入本文。

技術領域

本發明涉及裂變核燃料。更具體地，本發明提供了一種制備微囊化燃料形式的方法，所述微囊化燃料形式在其陶瓷涂層中具有增強的韌性，并提供了制備的微囊化燃料形式。

背景技術

在隨后背景的討論中，參考某些結構和/或方法。然而，以下參考不應被解釋為承認這些結構和/或方法構成現有技術。申請人明確保留證明此類結構和/或方法不符合現有技術的權利。

有許多已知類型的用于研究和發電的核反應堆的核燃料。燃料可以是多種類型，包括鈾、钚或釷的可裂變(裂變)同位素和裂變產生(增殖性)同位素，形成例如陶瓷碳化物、氧化物、氮化物或硅化物。隨著當前一代輕水反應堆(LWR)在核電生產方面幾乎完全占據的主導地位，二氧化鈾(UO₂)顆粒已成為事實上的標準核燃料。UO₂顆粒被用于壓力水反應堆(PWR)和沸水反應堆(BWR)的配置，通過陶瓷加工途徑大量生產：一旦獲得適當純度和裂變同位素富集的粉末，就將其按壓，然后在氫存在下燒結并通過無中心研磨達到最終尺寸。一旦成品合格，將其置于鋯合金管內并在惰性氦氣環境中焊接密封。在正常的反應堆運行期間，該鋯管提供許多功能，包括用于容納放射性毒性裂變產物氣體的集氣室(屏障)。

另一種類型的反應堆是高溫氣冷反應堆(HTGR)。無論是棱柱形還是塊(pebble)床配置，HTGR反應堆都使用專門設計的燃料作為裂變產物保留的主要屏障。這是通過在裂變材料承載(U、Pu等)燃料核周圍設計碳、石墨和碳化硅(SiC)層來實現的。在該設計中，SiC涂層特定地成為壓力容器。這種結構稱為三元結構各向同性(TRISO)燃料。傳統TRISO燃料的示例在圖1中通過顯示各層說明。具體地，圖1的傳統TRISO?10包括裂變燃料核11、緩沖石墨層12、內部熱解碳層13、碳化硅層14和外部熱解碳層15。傳統的TRISO?10可以被壓入主體石墨基質(未示出)中并被用于少量商用動力反應堆中。

最近，已開發出一種燃料形式，其中TRISO燃料通過在強而不可滲透的完全致密的SiC基質中壓實，而不是像在HTGR的情況下在石墨基質中壓實。該燃料已被開發并且先前被描述為更穩健的燃料，其中微囊化的“TRISO”燃料的SiC層和包含它們的致密陶瓷SiC基質除了可能存在的任何外部包層之外還提供裂變產物釋放的兩個屏障。裂變產物釋放的二級屏障顯著增強了核燃料的安全性，并減少了現代LWR的相關安全系統，并有益于氣冷反應堆。

發明概述

本發明提供了用于在TRISO顆粒的SiC涂層中形成具有增強的韌性的TRISO顆粒的制造方法。涂覆燃料顆粒的制造利用流化床涂覆爐和當前用于形成傳統TRISO顆粒的前驅體氣體。然而，改變沉積方案以使得單個SiC涂層被包括交替的SiC層和熱解碳(PyC或熱解碳)的多層壓力容器代替。

包括SiC和PyC的交替層的多層壓力容器增強了陶瓷壓力容器的韌性。具體地，發現SiC層之間的薄PyC層用于偏轉在結構中產生的任何裂縫。盡管與單個SiC層相比多層結構可以表現出降低的強度，但是這些涂覆的燃料結構的失效取決于微裂紋傳播的概率。因此，與單個SiC層相比，多層具有顯著增強燃料保留放射性核素的能力的效果。另外，多層結構將對彈性應變表現出更高的耐受性，并且能首先延遲任何微裂紋形成的開始。

一種包括多層結構的燃料顆粒，包括：裂變燃料核、緩沖石墨碳層、內部熱解碳層、多層壓力容器和外部熱解碳層。