[發(fā)明專利]一種由固體直接制備的負(fù)載型金屬催化劑及其應(yīng)用有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 201711126846.X | 申請日： | 2017-11-15 |
| 公開（公告）號(hào)： | CN109772332B | 公開（公告）日： | 2022-03-18 |
| 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人： | 張宗超;張小強(qiáng) | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 |
| 主分類號(hào)： | B01J23/755 | 分類號(hào)： | B01J23/755;B01J37/08;B01J37/18;B01J37/02;B01J37/34;C07C37/00;C07C37/50;C07C39/02;C07C39/04 |
| 代理公司： | 沈陽晨創(chuàng)科技專利代理有限責(zé)任公司 21001 | 代理人： | 鄭虹 |
| 地址： | 116023 *** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 固體 直接 制備 負(fù)載 金屬催化劑 及其 應(yīng)用 | ||
本發(fā)明涉及一種由固體直接制備的負(fù)載型金屬催化劑及其應(yīng)用。固體金屬顆粒A與可還原的固體金屬氧化物B經(jīng)機(jī)械均勻混合之后，在一定的溫度下對其進(jìn)行熱處理后獲得固體混合物，其中部分A元素遷移到B的表面。將固體混合物中B在A表面包覆的顆粒和A在B表面均勻分布的顆粒進(jìn)行分離，分離后獲得A在B表面均勻分布的金屬催化劑A/B。該催化劑表面上的A均勻分布，而且在催化含氧苯環(huán)類化合物加氫脫氧過程中具有優(yōu)良的選擇性，酚類物質(zhì)的選擇性達(dá)到100％。與傳統(tǒng)的通過溶解金屬A的鹽制備的負(fù)載型催化劑效果相近。本發(fā)明的優(yōu)勢在于一步法由固體原料直接制備負(fù)載型催化劑，而且該催化劑的選擇性高，可選擇性地生成高附加值的酚類產(chǎn)品。
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及制備和催化領(lǐng)域，具體涉及到一種由固體直接制備的負(fù)載型金屬催化劑及其應(yīng)用。
背景技術(shù)
非均相催化劑是工業(yè)上運(yùn)用最廣泛的催化劑，這是由于非均相催化劑與反應(yīng)產(chǎn)物易于分離，而且催化劑活性穩(wěn)定。其中，負(fù)載型金屬催化劑占據(jù)了非均相催化劑絕大部分。負(fù)載型金屬催化劑可通過浸漬、沉淀和離子交換的方式制備，之后通過干燥、煅燒和活化等過程獲得具有催化活性的催化劑，過程較為復(fù)雜。而由固體直接制備負(fù)載型催化劑至今沒有文獻(xiàn)報(bào)道。與傳統(tǒng)通過溶解金屬(A)的鹽制備的負(fù)載型催化劑相比，固體一步法制備負(fù)載型催化劑得制備過程簡單，使得催化劑的制備成本大大降低，在工業(yè)應(yīng)用上具有潛在的優(yōu)勢。
在催化領(lǐng)域，隨著化石燃料的不斷減少和人們對能源物質(zhì)需求的日益增大，木質(zhì)素作為一種大量廣泛存在于植物中的物質(zhì)引起了人們的關(guān)注。現(xiàn)今芳香族化合物的獲取一般是從原油和煤炭中提取，而木質(zhì)素結(jié)構(gòu)組成為芳香性高聚物，可以代替化石燃料作為芳香族化合物的來源。近年來，致力于木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品已經(jīng)逐漸形成一個(gè)熱門的研究方向，其中高效負(fù)載型金屬催化劑一直是研究的主要對象。以金屬鎳為例，由于其加氫活性高，是工業(yè)上常用的加氫催化劑，而且相較于貴金屬加氫催化劑，其成本低廉的特點(diǎn)受到研究人員的青睞。但是鎳催化劑在加氫過程中的選擇性較差，苯環(huán)在反應(yīng)過程中被加氫，這樣導(dǎo)致難以從木質(zhì)素中獲得帶有苯環(huán)的化學(xué)品。而且鎳催化劑中一般添加硫和磷元素提高催化劑的穩(wěn)定性，導(dǎo)致產(chǎn)物中含有硫和磷元素。這些缺陷導(dǎo)致其難以運(yùn)用在工業(yè)生產(chǎn)。因此，制備一種穩(wěn)定高效的負(fù)載型金屬催化劑是現(xiàn)今研究人員的主要任務(wù)。
鑒于以上的反應(yīng)特點(diǎn)，通過固體一步法制備負(fù)載型催化劑，制備過程簡單，環(huán)境友好。同時(shí)該負(fù)載型催化劑應(yīng)用于催化含氧苯環(huán)類化合物加氫脫氧獲得高附加值的化學(xué)品。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供由固體直接制備負(fù)載型金屬催化劑的方法，并將這種負(fù)載型金屬的催化劑用于加氫脫氧過程中選擇性加氫，獲得高附加值的化學(xué)品。
本發(fā)明公開了一種由固體直接制備的負(fù)載型金屬催化劑及其應(yīng)用。其特征在于固體金屬顆粒A與可還原的固體金屬氧化物B經(jīng)機(jī)械均勻混合之后，在一定的溫度下對其進(jìn)行熱處理后獲的固體混合物，將固體混合物中B在A表面包覆的顆粒和A在B表面均勻分布的顆粒進(jìn)行分離，分離后獲得A在B表面均勻分布的金屬催化劑A/B。該催化劑表面上的A均勻分布，并且可高選擇性地催化含氧苯環(huán)類化合物制酚類物質(zhì)。
所述的固體金屬顆粒A包括Fe、Co、Ni、Cu、Zn以及它們的合金。
所述的可還原的固體金屬氧化物B包括TiO2、V2O3、Nb2O5、Ta2O5、La2O3、CeO2、MnO以及它們的混合物。
所述的熱處理溫度不低于200℃。
所述的熱處理的氣體為氫氣、一氧化碳以及氫氣、一氧化碳與惰性氣體的混合氣。
所述的固體混合物的分離步驟如下：
(1)將固體混合物在分散溶劑中進(jìn)行分散；
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