[發(fā)明專利]一種采用Pt@MOF(La)?RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201711108492.6
• 申請(qǐng)日: 2017-11-09
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN107699277A
• 公開(kāi)（公告）日: 2018-02-16
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 劉靜;雷建都
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 北京林業(yè)大學(xué)
• 主分類號(hào): C10G45/10
• 分類號(hào): C10G45/10;B01J31/22
• 代理公司: 暫無(wú)信息
• 代理人: 暫無(wú)信息

(一)技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明提供一種采用Pt@MOF(La)-RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法，屬于催化加氫技術(shù)領(lǐng)域。

(二)背景技術(shù)

金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)由于其具有高比表面積、孔尺寸可調(diào)、孔表面的化學(xué)基團(tuán)和表面勢(shì)能可控等優(yōu)勢(shì)，在氣體分離、藥物載體、多相催化等方面發(fā)揮著非常廣泛的作用。氧化石墨烯(GO)是石墨烯的氧化物，石墨烯經(jīng)氧化后，其上含氧官能團(tuán)增多而使性質(zhì)較石墨烯更加活潑。其中還原型氧化石墨烯(RGO)具有多表面缺陷的特點(diǎn)，可以作為負(fù)載金屬離子的活性位點(diǎn)。

本發(fā)明將MOF(La)和GO制成復(fù)合材料作為載體，負(fù)載Pt金屬，加入還原劑微波反應(yīng)后得到Pt@MOF(La)-RGO催化劑，可以用來(lái)對(duì)生物油基酚類化合物(苯酚、愈創(chuàng)木酚、甲酚等)進(jìn)行加氫脫氧。

(三)發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明一種采用Pt@MOF(La)-RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法，具體步驟包括：將Pt@MOF(La)-RGO催化劑、生物油基酚類化合物和去離子水放入間歇反應(yīng)器中，在料液比0.01～0.1，氫分壓0.5～2MPa，溫度50～200℃條件下進(jìn)行加氫脫氧反應(yīng)，最終得到加氫脫氧產(chǎn)物。

上面所述的Pt@MOF(La)-RGO催化劑的制備方法，包括以下步驟：

步驟一：將質(zhì)量濃度為3％～7％硝酸鑭和質(zhì)量濃度為3％～7％均苯三甲酸放入二甲基甲酰胺溶解，在100～140℃下水熱處理10～48h后，進(jìn)行離心處理，再將沉淀物a用二甲基甲酰胺和無(wú)水乙醇分別洗滌3～5次，然后在60～150℃下干燥8～24h，即得到MOF(La)。

步驟二：將GO分散于二甲基甲酰胺中，加入量為5～50％，然后加入步驟一得到的MOF(La)材料，即得MOF(La)-GO。

步驟三：將硝酸鉑溶于乙醇中，質(zhì)量濃度為5～50％，然后加入步驟二得到的MOF(La)-GO，負(fù)載量為1～50％，攪拌1～3h；然后迅速加入水合肼，在微波反應(yīng)器中反應(yīng)1～3min，功率500～1200W；冷卻至室溫后，進(jìn)行離心處理，再將沉淀物b用去離子水和無(wú)水乙醇分別洗滌3～5次，然后在60～150℃下干燥8～24h，即得到Pt@MOF(La)-RGO催化劑。

上面所述的生物油基酚類化合物為苯酚、愈創(chuàng)木酚、甲酚中的一種。

本發(fā)明的優(yōu)點(diǎn)在于：

1、本發(fā)明提出的一種采用Pt@MOF(La)-RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法，該方法中制備的Pt@MOF(La)-RGO催化劑具有尺寸均一，形貌規(guī)整，性能穩(wěn)定，比表面積大，多孔徑分布等優(yōu)點(diǎn)。

2、本發(fā)明提出的一種采用Pt@MOF(La)-RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法，該方法得到的Pt@MOF(La)-RGO催化劑的催化活性好，原料轉(zhuǎn)化率高，產(chǎn)物選擇性高，催化性能穩(wěn)定。

(四)附圖說(shuō)明

圖1：本發(fā)明提出的一種采用Pt@MOF(La)-RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法的工藝流程圖。

(五)具體實(shí)施方式

下面將結(jié)合附圖和具體實(shí)施例來(lái)詳述本發(fā)明的技術(shù)特點(diǎn)，如圖1所示。

實(shí)施例1：

本發(fā)明一種采用Pt@MOF(La)-RGO催化劑對(duì)生物油基酚類化合物加氫脫氧的方法，具體步驟包括：將Pt@MOF(La)-RGO催化劑、生物油基酚類化合物和去離子水放入間歇反應(yīng)器中，在料液比0.05，氫分壓1MPa，溫度100℃條件下進(jìn)行加氫脫氧反應(yīng)，最終得到加氫脫氧產(chǎn)物。

上面所述的Pt@MOF(La)-RGO催化劑的制備方法，包括以下步驟：

步驟一：將質(zhì)量濃度為5％硝酸鑭和質(zhì)量濃度為5％均苯三甲酸放入二甲基甲酰胺溶解，在110℃下水熱處理20h后，進(jìn)行離心處理，再將沉淀物a用二甲基甲酰胺和無(wú)水乙醇分別洗滌4次，然后在100℃下真空干燥12h，即得到MOF(La)。

步驟二：將GO分散于二甲基甲酰胺中，加入量為10％，然后加入步驟一得到的MOF(La)材料，即得MOF(La)-GO。

步驟三：將硝酸鉑溶于乙醇中，質(zhì)量濃度為10％，然后加入步驟二得到的MOF(La)-GO，負(fù)載量為20％，攪拌2h；然后迅速加入水合肼，在微波反應(yīng)器中反應(yīng)2min，功率800W；冷卻至室溫后，進(jìn)行離心處理，再將沉淀物b用去離子水和無(wú)水乙醇分別洗滌4次，然后在105℃下干燥12h，即得到Pt@MOF(La)-RGO催化劑。

上面所述的生物油基酚類化合物為苯酚。