[發明專利]碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料及其制備方法

在審

• 申請號: 201710867364.3
• 申請日: 2017-09-22
• 公開（公告）號: CN109554168A
• 公開（公告）日: 2019-04-02
• 發明（設計）人: 封偉;呂峰;馮奕鈺;紀滕霄;曲靜怡;閻清海
• 申請（專利權）人: 天津大學
• 主分類號: C09K5/14
• 分類號: C09K5/14;B32B9/00;B32B5/16;B32B9/04;B32B7/08;B32B37/10;B32B37/06;B32B38/08
• 代理公司: 天津創智天誠知識產權代理事務所(普通合伙) 12214
• 代理人: 王秀奎

1.一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

將中間相瀝青溶于二甲苯，制成濃度為0.3～0.7mg/ml的浸漬溶液，將碳納米管陣列/石墨烯復合粉末浸入浸漬液中真空浸漬24～48小時之后置入真空干燥箱進行常溫干燥24～36小時，將獲得的干燥粉末置入壓制模具內，在氬氣氣氛中以300～800℃及5～20MPa的垂直壓力以及5～20MPa的水平壓力的聯合作用下進行熱壓成型，并保壓0.5～5小時，得到的碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料，所述碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料是由以生長碳納米管陣列的石墨烯為結構單元進行層層連接堆疊得到的片狀固體結構，并且所述碳納米管陣列-石墨烯片層發生微觀褶皺。

2.根據權利要求1所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述碳納米管陣列/石墨烯復合粉末的制備包括以下步驟：將聚二甲基硅氧烷/石墨烯粉末置于真空管式爐的恒溫區，抽至真空后通入氬氣作為保護氣，由程序控制升溫,以10～15℃/min勻速升溫至1100～1400℃并保溫0.5～2小時，得到碳化硅/石墨烯原料，將二茂鐵溶于二甲苯溶液制成濃度為0.02～0.05g/ml的催化劑前驅液，將真空管式爐由程序控制降溫,以10～15℃/min勻速降溫至700～900℃，達到設定溫度后，將催化劑前驅液以0.2～0.6ml/min勻速推入真空管式爐中并穩定保溫10～60分鐘，進行碳納米管陣列的生長，待降溫至室溫后得到碳納米管陣列/石墨烯復合粉末。

3.根據權利要求2所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述聚二甲基硅氧烷/石墨烯粉末的制備包括以下步驟：將干燥的石墨烯粉末浸入到聚二甲基硅氧烷濃度為0.1～0.3g/ml的二甲苯溶液中，以300～600r/min常溫攪拌10～30分鐘，抽濾后將濾餅置入鼓風干燥箱中以50～70℃干燥3～5小時，制備得到聚二甲基硅氧烷/石墨烯粉末。

4.根據權利要求3所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述石墨烯粉末的制備包括以下步驟：將膨脹石墨加入到去離子水中進行超聲剝離，以200～300W的功率常溫剝離0.5～2小時，然后采用真空濾膜對制得的石墨烯-水混合物進行抽濾，分離石墨烯濾餅與真空濾膜，將濾餅置入真空干燥箱進行常溫干燥18～24小時，得到干燥的石墨烯粉末。

5.根據權利要求4所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述膨脹石墨的制備方法如下，采用市售可膨脹石墨經900-1100℃高溫膨脹5-15s之后，獲得膨脹石墨。

6.根據權利要求1所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述碳納米管陣列/石墨烯復合粉末中碳納米管的長度大于20μm，陣列密度大于2×10⁸cm^-2。

7.根據權利要求1所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述真空浸漬的真空條件為：氣壓低于20Pa。

8.根據權利要求4所述的一種碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料的制備方法，其特征在于，所述真空抽濾的真空條件為氣壓低于20Pa，所述真空濾膜孔徑為0.2～1μm。

9.如權利要求1-8中任一項所述方法制備得到的碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料。

10.如權利要求9所述的碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料，其特征在于，所述碳納米管陣列/石墨烯導熱復合材料沿平面方向的熱導率為430-550W/(m·K)，優選為500-550W/(m·K)，沿厚度方向熱導率為20-50W/(m·K)，優選為40-50W/(m·K)。