[發(fā)明專利]含氟石墨相碳化氮光催化劑及其制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201710364559.6
• 申請日: 2017-05-22
• 公開（公告）號: CN108927191B
• 公開（公告）日: 2021-05-28
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 李瑀;姚楓楠;封偉;馮奕鈺
• 申請（專利權(quán)）人: 天津大學(xué)
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J27/06
• 代理公司: 天津創(chuàng)智天誠知識產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(普通合伙) 12214
• 代理人: 王秀奎

本發(fā)明公開含氟石墨相碳化氮光催化劑及其制備方法，以尿素為原料在惰性氣氛升溫反應(yīng)后，在低濃度氟氣氣氛中反應(yīng)，即可得到含氟石墨相氮化碳固體。本發(fā)明提供的直接制備方法，操作簡單，含氟量高，且可通過氟氣含量、氟化溫度和氟化時間調(diào)節(jié)含氟量，制備的含氟g?C₃N₄穩(wěn)定性好，活性高，光催化效果好，可用于水解制氫等領(lǐng)域，在光化學(xué)方面具有很大應(yīng)用前景。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及新能源和新材料應(yīng)用領(lǐng)域，具體涉及一種含氟石墨相碳化氮光催化劑及其制備方法。

背景技術(shù)

21世紀(jì)，能源的短缺和環(huán)境的污染已經(jīng)成為了影響人類社會發(fā)展的重大問題。利用光催化劑將取之不盡的太陽能轉(zhuǎn)化為人類可直接利用的能量，將各種有機和無機的污染物完全礦化和降解，是目前可再生清潔能源研究的一個方向。尋找一種高效、穩(wěn)定、無污染的光催化劑材料成為這一領(lǐng)域研究的核心問題。

在眾多光催化劑中，具有獨特結(jié)構(gòu)的石墨相氮化碳g-C₃N₄由于其良好的光催化性能，成為了目前研究的熱點。相比于其他的光催化劑，它的優(yōu)點十分突出：能夠吸收可見光、熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性良好，并且無毒、來源豐富、制備成型工藝也簡單。石墨相氮化碳具有類似石墨的三嗪環(huán)層狀結(jié)構(gòu)，由于在碳環(huán)結(jié)構(gòu)中引入氮原子，增強了材料的化學(xué)、電子和功能特性，預(yù)計比碳材料具有更加廣闊的應(yīng)用范圍。

在g-C₃N₄材料的應(yīng)用過程中，主要面臨的挑戰(zhàn)有：電子－空穴復(fù)合太快、量子效率低、比表面積不夠大等等，這很大程度上限制了它的實際應(yīng)用效果。國內(nèi)外的研究人員們針對這些問題提出了多種g-C₃N₄材料的改進方法，例如前驅(qū)體、制備工藝、制備方法的優(yōu)化，納米改性，化學(xué)摻雜改性，物理復(fù)合改性等等。其中化學(xué)改性能夠很好地改變g-C₃N₄的電子結(jié)構(gòu),從而改善光催化性能。中華人民共和國國家知識產(chǎn)權(quán)局授權(quán)號為CN106185846A、CN105670620A、CN106378169A等發(fā)明專利公布了g-C₃N₄的制備及化學(xué)改性技術(shù)。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的在于克服現(xiàn)有技術(shù)的不足，提供一種含氟石墨相碳化氮光催化劑及其制備方法，在g-C₃N₄結(jié)構(gòu)中引入氟元素，在氮化碳這種光催化劑已有優(yōu)勢基礎(chǔ)上拓展其應(yīng)用范圍。

本發(fā)明的技術(shù)目的通過下述技術(shù)方案予以實現(xiàn)：

含氟石墨相碳化氮光催化劑及其制備方法，以石墨相氮化碳置于反應(yīng)釜中，常壓下通入氟氣和氮氣的混合氣體，以使整個反應(yīng)釜處于氟氣和氮氣的混合氣體氣氛中，在10—25攝氏度下進行反應(yīng)，即可得到含氟石墨相氮化碳光催化劑。

在上述技術(shù)方案中，在氟氣和氮氣的混合氣體中，氟氣的體積百分?jǐn)?shù)為3—8％，優(yōu)選3—5％。

在上述技術(shù)方案中，將石墨相氮化碳粉末置于蒙乃爾合金盒中并均勻鋪展成薄層，提高氟氣氟化效果；再將整個蒙乃爾合金盒放入反應(yīng)釜中并接通氣體管路。

在上述技術(shù)方案中，石墨相氮化碳粉末為50—100目，鋪展成厚度為0.5—2mm的薄層，優(yōu)選0.5—1mm。

在上述技術(shù)方案中，氟化反應(yīng)時間為1—5小時，優(yōu)選1—3小時。

在上述技術(shù)方案中，通入氟氣和氮氣的混合氣體時，速度不大于1L/min，優(yōu)選0.5—1L/min，以使在氟化反應(yīng)中，氟氣和氮氣組成的混合氣體氣氛穩(wěn)定。

在上述技術(shù)方案中，通過氟化反應(yīng)的溫度、時間以及混合氣體的通入速度和氟氣體積百分?jǐn)?shù)，來調(diào)控光催化劑中氟元素的含量。