[發(fā)明專利]甲苯烷基化制備對二甲苯聯(lián)產(chǎn)低碳烯烴的移動床方法有效
| 申請?zhí)枺?/td> | 201611127044.6 | 申請日： | 2016-12-09 |
| 公開（公告）號： | CN106631676B | 公開（公告）日： | 2019-10-22 |
| 發(fā)明（設(shè)計）人： | 許磊;袁揚揚;張新志 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 |
| 主分類號： | C07C15/08 | 分類號： | C07C15/08;C07C2/88;C07C11/04;C07C11/06;C07C1/20;B01J29/40 |
| 代理公司： | 中科專利商標(biāo)代理有限責(zé)任公司 11021 | 代理人： | 吳勝周 |
| 地址： | 116023 *** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 甲苯 烷基化 制備 二甲苯 聯(lián)產(chǎn) 烯烴 移動 方法 | ||
1.一種甲苯烷基化制備對二甲苯聯(lián)產(chǎn)低碳烯烴的移動床方法，其特征在于，采用由多個反應(yīng)器串聯(lián)的移動床，所述方法包括以下步驟：
將甲苯和第一批烷基化試劑混合，然后進(jìn)入第一反應(yīng)器并與第一反應(yīng)器內(nèi)的催化劑接觸進(jìn)行烷基化反應(yīng)；
將從第一反應(yīng)器流出的第一反應(yīng)產(chǎn)物與第二批烷基化試劑混合，然后進(jìn)入第二反應(yīng)器并與第二反應(yīng)器內(nèi)的催化劑接觸進(jìn)行烷基化反應(yīng)；
將從第二反應(yīng)器流出的第二反應(yīng)產(chǎn)物與第三批烷基化試劑混合，然后進(jìn)入第三反應(yīng)器并與第三反應(yīng)器內(nèi)的催化劑接觸進(jìn)行烷基化反應(yīng)；
從第三反應(yīng)器流出的第三反應(yīng)產(chǎn)物經(jīng)分離得到對二甲苯和低碳烯烴產(chǎn)品；
其中，從第一反應(yīng)器連續(xù)流出的催化劑經(jīng)氣體提升進(jìn)入第二反應(yīng)器并用作第二反應(yīng)器內(nèi)的催化劑，從第二反應(yīng)器連續(xù)流出的催化劑經(jīng)氣體提升進(jìn)入第三反應(yīng)器并用作第三反應(yīng)器內(nèi)的催化劑，從第三反應(yīng)器連續(xù)流出的催化劑經(jīng)氣體提升進(jìn)入催化劑再生器并進(jìn)行燒焦再生，從催化劑再生器連續(xù)流出的再生后催化劑經(jīng)氣體提升進(jìn)入第一反應(yīng)器，由此使得催化劑在第一反應(yīng)器、第二反應(yīng)器、第三反應(yīng)器及催化劑再生器之間連續(xù)移動反應(yīng)-再生循環(huán)使用，
并且其中，所述催化劑是通過以下步驟制備的改性HZSM-5沸石分子篩催化劑：
將ZSM-5沸石分子篩經(jīng)NH4+離子交換，干燥、焙燒得到酸性HZSM-5沸石分子篩；
將所得的酸性HZSM-5沸石分子篩浸漬在硅氧烷基試劑中進(jìn)行表面修飾，干燥、焙燒得到硅表面修飾的HZSM-5沸石分子篩催化劑；和
將所得的硅表面修飾的HZSM-5沸石分子篩在水蒸汽氣氛中進(jìn)行水熱處理，得到所需的改性HZSM-5沸石分子篩催化劑，
其中所述硅氧烷基試劑具有以下式：
式中R1、R2、R3和R4獨立地表示C1-10烷基。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，所述烷基化試劑為甲醇、二甲醚和鹵代甲烷中的一種或幾種。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的移動床方法，其特征在于，所述烷基化試劑為甲醇和/或二甲醚。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，所述硅氧烷基試劑為正硅酸乙酯。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，所述改性HZSM-5沸石分子篩催化劑中硅的擔(dān)載量為催化劑總重量的1-10wt％。
6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，以甲苯與所述第一批烷基化試劑中所含甲基的摩爾數(shù)計的甲苯與第一烷基化試劑進(jìn)料摩爾比例為0.1～10:1，并且以第一反應(yīng)器中的催化劑質(zhì)量計的甲苯進(jìn)料質(zhì)量空速為0.1-10h-1。
7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的移動床方法，其特征在于，以甲苯與所述第一批烷基化試劑中所含甲基的摩爾數(shù)計的甲苯與第一烷基化試劑進(jìn)料摩爾比例為0.5～5:1。
8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，以第一反應(yīng)器中的催化劑質(zhì)量計的甲苯進(jìn)料質(zhì)量空速為1-5h-1。
9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，第二批烷基化試劑和第三批烷基化試劑與第一批烷基化試劑的進(jìn)料摩爾比分別為0.1～10:1。
10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于，第二批烷基化試劑和第三批烷基化試劑與第一批烷基化試劑的進(jìn)料摩爾比分別為0.5～5:1。
11.據(jù)權(quán)利要求1所述的移動床方法，其特征在于多個反應(yīng)器串聯(lián)的移動床包括三個或三個以上反應(yīng)器串聯(lián)。
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