[發明專利]孔隙型微米管結構催化儲氫協同功效材料的制備方法

有效

• 申請號: 201610679451.1
• 申請日: 2016-08-17
• 公開（公告）號: CN106191905B
• 公開（公告）日: 2018-01-02
• 發明（設計）人: 趙明;陳睿;王宇;何廣平
• 申請（專利權）人: 北方工業大學
• 主分類號: C25B1/04
• 分類號: C25B1/04;C25B11/06;H01M4/58
• 代理公司: 北京挺立專利事務所(普通合伙)11265
• 代理人: 高福勇

1.一種孔隙型微米管結構催化儲氫協同功效材料的制備方法，其特征在于，包括按順序進行的如下步驟：

步驟[1]石墨烯表面羧基和羥基基團改性；

步驟[2]石墨烯網狀聯接；

步驟[3]MoS₂納米顆粒在空間網狀石墨烯上液相沉降固定及孔隙型微米管的搭建；

所述步驟[3]具體包括：

b1.MoS₂納米顆粒在空間網狀石墨烯上沉降固定：將網狀聯接石墨烯、MoS₂納米顆粒、氧化鋅微米棒、分析純的葡萄糖、鉬酸鈉和磷酸二氫銨加入去離子水形成沉降液；超聲波攪拌1-1.5小時，待沉降液固體沉淀后，過濾得沉積物；

b2.孔隙型微米管的搭建：將上述沉積物放入電爐中加熱至200-240℃保溫2-3小時，使沉積物中石墨烯與氧化鋅微米棒界面分離，然后將沉積物浸入質量濃度為15-20％的氫氧化鈉溶液中40-60分鐘，將沉積物中的ZnO微米棒溶解去除；過濾后用去離子水洗滌，在干燥箱中40-60℃下烘干9-12小時；

步驟b1中所述沉降液中網狀聯接石墨烯的濃度為150g/L-170g/L、氧化鋅微米棒的濃度為240g/L-280g/L、MoS₂納米顆粒的濃度為90g/L-130g/L、葡萄糖的濃度為1.5g/L-4g/L、鉬酸鈉的濃度為10g/L-20g/L、磷酸二氫銨的濃度為40g/L-50g/L。

2.根據權利要求1所述的一種孔隙型微米管結構催化儲氫協同功效材料的制備方法，其特征在于，所述步驟[1]具體包括：

a1.石墨烯表面羧基基團改性：將石墨烯、分析純的正已酸酐、鄰苯二甲酸酐加入到乙烯乙二醇醚中，形成羧基改性液，超聲波攪拌20-40分鐘，在溫度為30-70℃環境下恒溫反應0.5-1.5小時，冷卻至室溫，過濾固相物質，用丙酮洗滌，在干燥箱中40-60℃下干燥8-12小時；

a2.石墨烯表面羥基基團改性：將石墨烯、分析純的磷酸二氫鉀、氫氧化鋇和乙酸亞鐵加入去離子水中，形成羥基改性液，超聲波攪拌30-40分鐘，在室溫下反應1-1.5小時，過濾固相物質，用去離子水洗滌，在干燥箱中50-60℃下干燥10-13小時。

3.根據權利要求2所述的一種孔隙型微米管結構催化儲氫協同功效材料的制備方法，其特征在于：步驟a1中所述羧基改性液中石墨烯的濃度為60g/L-110g/L、正已酸酐的濃度為160mL/L-200mL/L、鄰苯二甲酸酐的濃度為40g/L-60g/L。

4.根據權利要求2所述的一種孔隙型微米管結構催化儲氫協同功效材料的制備方法，其特征在于：步驟a2中羥基改性液中的石墨烯濃度為100g/L-130g/L、磷酸二氫鉀濃度為20g/L-65g/L、氫氧化鋇濃度為10g/L-20g/L、乙酸亞鐵濃度為30g/L-45g/L。

5.根據權利要求1所述的一種孔隙型微米管結構催化儲氫協同功效材料的制備方法，其特征在于，所述步驟[2]具體為：

將表面羧基基團和羥基基團改性的石墨烯各100-120g、分析純的三苯基磷-多鹵代甲烷20-40g和二環已基碳二亞胺5-10g加入600-800mL的乙二醇單甲醚中，超聲波攪拌5-7分鐘，在室溫下反應20-35分鐘，過濾固相物質，用丙酮洗滌后再以去離子水清洗，在干燥箱中40-60℃下干燥16-18小時，得網狀連接石墨烯。