[發明專利]一種LiNixCoyMnl-x-yBrzO2-z/石墨烯復合正極材料的制備方法在審
| 申請號： | 201610241001.4 | 申請日： | 2016-04-15 |
| 公開（公告）號： | CN105742627A | 公開（公告）日： | 2016-07-06 |
| 發明（設計）人： | 朱繼平;祝杰;姚海寧;王娟;張陽陽;王飛鴻;張春芳 | 申請（專利權）人： | 合肥工業大學 |
| 主分類號： | H01M4/525 | 分類號： | H01M4/525;H01M4/505;H01M4/583;H01M4/139;H01M10/0525 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | 一種 lini sub co mn br 石墨 復合 正極 材料 制備 方法 | ||
技術領域
本發明屬鋰離子電池正極材料領域，尤其涉及一種用溴摻雜氧化鎳鈷錳鋰正極材料，并在其基礎上采用石墨烯包覆的制備方法。
背景技術
鋰離子電池由于其容量高、循環壽命長、安全性能好等優點使其在便攜式電子設備、電動汽車、國防工業等多方面擁有廣闊的應用前景，已成為近幾年廣為關注的研究熱點。而正極材料是鋰離子電池的重要組成部分，歷來是人們研發的重點，正極材料的好壞決定了最終鋰離子電池的性能和價格。
目前研究較多且已經商品化的正極材料包括層狀過渡金屬氧化物LiCoO2、LiNiO2、具有尖晶石結構的LiMn2O4及它們的摻雜化合物和具有橄欖石結構的LiFePO4。其中LiCoO2已經在小型電池中得到廣泛應用，但價格昂貴，毒性較大，熱穩定性較低，耐過充能力較差，且存在安全性問題，所以近年來研究者們一直尋求替代LiCoO2的其他正極材料。LiNiO2成本較低、容量較高，但制備純的穩定結構LiNiO2的困難、LiNiO2充放電容量衰減快、安全性較差，且可逆循環性能較差。尖晶石LiMn2O4價格低廉、安全性好、耐過充性能好，但它的容量低、高溫下熱穩定性差和充放電容量衰減快限制其廣泛推廣。LiFePO4其結構穩定性和熱穩定性高、常溫循環性能優異等特點，并且Fe和P的資源豐富，對環境友好等優勢。但其也有缺點，如電壓平臺低、振實密度低、離子導電性差、低溫性能差等，從而制約著鋰離子電池的能量密度和功率密度。
三元層狀系列材料LiNixCoyMn1-x-yO2綜合了LiCoO2良好的電化學性能、LiNiO2的高比容量、LiMn2O4的高安全性及低成本等特點而受到廣泛的關注。在LiNixCoyMn1-x-yO2體系中，LiNi1/3Col/3Mnl/3O2是目前研究最成熟、應用范圍最廣泛的正極材料，具有更高的可逆比容量、更好的循環性能、成本低、對環境危害小等優勢，被認為是最有前景的鋰離子電池正極材料之一。關于LiNixCoyMn1-x-yO2的制備方法和性能方面的文獻報道比較多。其制備方法主要有高溫固相法、共沉淀法、溶膠凝膠法、噴霧干燥法等。高溫固相法合成工藝簡單，反應條件容易控制，易于實現工業化，但是其產物顆粒相對較大，粒徑分布一致性差等缺陷，影響了其性能。共沉淀法具有合成溫度低、產物顆粒形貌好以及產物化學性能優良等優點，但其制備過程相對復雜，過程不易控制，容易出現損耗等。溶膠凝膠法具有合成溫度低、產品粒徑小且分布均勻、形態易于控制等優點，但工藝過程較復雜，且原料通常為有機化學物，生產成本高，難以工業化生產。噴霧干燥法制備產物純度高，顆粒尺寸均勻，其缺點是存在較大的污染問題，制備規模小，難以進行工業化生產。因此迫切需要一種重復性好、工藝簡單、成本低廉的制備方法。
石墨烯作為一種新型碳材料，自從2004年被發現以來，由于其二維單分子層的六角蜂窩狀空穴結構及優異的物化性質，如高的比表面積、高的電子電導率、優越的力學性能和良好的化學穩定性等，而被廣泛地應用于鋰離子電池。近年來的不少研究表明石墨烯在復合正極材料中不僅提高了正極材料儲鋰的能力，還可以形成導電網絡提升其導電性，同時有助于縮短鋰離子的擴散路徑，使正極材料的大倍率充放電性能有較大的改善，這些對氧化鎳鈷錳鋰而言相當重要。目前氧化鎳鈷錳鋰與石墨烯復合方法大多數是用氧化鎳鈷錳鋰通過磁力攪拌直接與石墨烯混合，這種簡單的機械混合使鈦酸鋰與氧化鎳鈷錳鋰混合不夠均勻，且附著力較弱，不能充分發揮石墨烯高電導率等優點，因而使氧化鎳鈷錳鋰/石墨烯復合材料的大倍率性能依然不佳，仍然滿足不了氧化鎳鈷錳鋰/石墨烯復合材料的商業化要求。
發明內容
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