[發(fā)明專利]一種用于降解NO的Ag-Ti-Zr催化劑及制備方法

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 201610163970.2
• 申請日: 2016-03-22
• 公開（公告）號: CN107213920A
• 公開（公告）日: 2017-09-29
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 許俊強(qiáng);張丹;郭芳;周亭;李軍
• 申請（專利權(quán)）人: 重慶理工大學(xué)
• 主分類號: B01J37/02
• 分類號: B01J37/02;B01J23/50;B01D53/86;B01D53/56;B01D53/72
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技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種高效降解NO的三元催化劑Ag-Ti-Zr配方及其制備方法，屬于大氣污染治理和環(huán)保催化環(huán)境領(lǐng)域。

背景技術(shù)

氮氧化物(NOx)是大氣中的主要污染物之一，NOx主要包括NO、NO₂和N₂O，其中，NO占據(jù)90％以上。汽車尾氣中的NOx主要來于內(nèi)燃機(jī)燃燒過程的1600℃高溫和富氧條件下生成的氮氧化物。NOx不僅危害人體健康，還會(huì)造成酸雨、光化學(xué)煙霧等環(huán)境污染。因此，必須對汽車尾氣排放的NOx加以控制。稀燃技術(shù)可以提高燃油的利用率，降低燃油成本，但傳統(tǒng)三效催化劑無法有效去除汽車尾氣中的NO_x，因此研發(fā)富氧條件下有效去除NO_x的催化劑至關(guān)重要。

與傳統(tǒng)三效催化劑相比，Ag/Al₂O₃催化劑不僅具有活性好、壽命長、成本低、熱穩(wěn)定性好等特點(diǎn)，還具有良好的抗氧中毒能力，在氧氣濃度較高的條件下仍具有較高的活性。因此，Ag/Al₂O₃催化劑是最具潛力的HC-SCR催化劑之一。Chaieb等【[1]On the origin of the optimum loading of Ag on Al₂O₃in the C₃H₆-SCR of NOx，Applied Catalysis B:Environmental 142–143(2013)780–784.】通過等體積浸漬法制備Ag/Al₂O₃催化劑，當(dāng)Ag負(fù)載量為2％時(shí)，催化劑的Ag表面密度最大，為0.7Ag/nm²Al₂O₃，同時(shí)該催化劑表面的偽單層Ag₂O簇分散度最大，催化劑的活性最高。在原料氣為400ppm C₃H₆、385ppm NOx和8％O₂的基礎(chǔ)上，450℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率約70％，起燃溫度約415℃。浸漬法法制備的單Ag催化劑催化活性較低(最高NO轉(zhuǎn)化率為70％)，起燃溫度高(415℃)，不能滿足工業(yè)應(yīng)用的需求，若要滿足工業(yè)需求需進(jìn)一步提高其催化活性。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明制備1.5％Ag/0.5％Ti/1％Zr/Al₂O₃催化劑在原料氣組分為400ppm C₃H₆、400ppm NOx和4％O₂的條件下，400℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率達(dá)63％，450℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率達(dá)83％。本發(fā)明催化劑的最優(yōu)NO轉(zhuǎn)化率為83％，起燃溫度為386℃。與Ag/Al₂O₃催化劑的催化活性(最優(yōu)的450℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率約70％)和起燃溫度(415℃)相比，本發(fā)明提供的用于降解NO的Ag-Ti-Zr三元催化劑具有較好的高中低溫催化活性和較低的起燃溫度。本發(fā)明的另一目的是提供上述催化劑的制備方法。

本發(fā)明的技術(shù)方案為：一種用于高效催化降解NO的三元催化劑，其特征在于所述催化劑是以20～40目γ-Al₂O₃為載體，以過渡金屬Ti、Zr為助劑和貴金屬Ag為活性組分，采 用分步浸漬法制備而成。首先對載體進(jìn)行焙燒預(yù)處理，然后采用濕式浸漬法負(fù)載助劑Zr，水浴干燥焙燒后再負(fù)載助劑Ti，水浴干燥焙燒后再負(fù)載活性組分Ag。其中，以γ-Al₂O₃載體質(zhì)量為基準(zhǔn)，助劑Zr質(zhì)量百分含量為1～1.5％，助劑Ti質(zhì)量百分含量為0.5％～3％，活性組分Ag質(zhì)量百分含量為1.5％～2％。

本發(fā)明還提供了上述三元催化劑的制備方法，其具體步驟如下：

(1)載體的預(yù)處理

將20～40目γ-Al₂O₃載體放入瓷坩堝中，放入馬弗爐焙燒，以除去吸附的水、CO₂等雜質(zhì)，自然冷卻后放入干燥器中備用。

(2)助劑Zr的負(fù)載

采用濕式浸漬法，稱取計(jì)量的鋯鹽攪拌形成透明溶液，稱取(1)處理的γ-Al₂O₃載體加入上述溶液，靜置40min，80℃水浴3h，110℃干燥12h，在500℃焙燒3h，得到負(fù)載Zr助劑的催化劑。

(3)助劑Ti的負(fù)載