[發(fā)明專利]一種負載型Mo-VMgO催化劑、其制備方法和應用在審
| 申請?zhí)枺?/td> | 201610021682.3 | 申請日： | 2016-01-13 |
| 公開（公告）號： | CN106964335A | 公開（公告）日： | 2017-07-21 |
| 發(fā)明（設計）人： | 楊維慎;朱雪峰;劉雪 | 申請（專利權(quán)）人： | 中國科學院大連化學物理研究所 |
| 主分類號： | B01J23/22 | 分類號： | B01J23/22;B01J23/28;C07C5/48;C07C11/08;C07C11/167 |
| 代理公司： | 大連格智知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司21238 | 代理人： | 劉曉琴 |
| 地址： | 116023 遼寧*** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關(guān)鍵詞： | 一種 負載 mo vmgo 催化劑 制備 方法 應用 | ||
技術(shù)領域
本發(fā)明涉及一種負載型正丁烷氧化脫氫催化劑。尤其是負載型Mo-VMgO催化劑及其制備方法和在正丁烷氧化脫氫反應中的應用。
背景技術(shù)
20世紀90年代以來，世界煉油企業(yè)加工的原油明顯變重，石油化工更是我國國民經(jīng)濟重要的支柱性產(chǎn)業(yè)，并且丁烯(包括正丁烯、異丁烯、順-2-丁烯、逆-2-丁烯和1,3-丁二烯)是僅次于乙烯和丙烯的重要石油化工基本原料。丁烯類產(chǎn)品用途十分廣泛，其中，正丁烷是一種重要的化工原料，由它制成的丁二烯是一種重要的橡膠合成單體。1,3-丁二烯也是一種重要的石油化工原料，可以合成順丁橡膠、丁苯橡膠、丁腈橡膠、重要的工程塑料ABS等。正丁烷來自于石油液化氣、煉廠氣及天然氣中，因其來源豐富，價格低廉，除少量用作溶劑使用外，其絕大部分被用作燃料直接消耗，因此，正丁烷催化氧化脫氫制取丁烯受到廣泛關(guān)注。從原子經(jīng)濟性角度出發(fā)，將正丁烷脫氫制丁烯亦具有重大意義。
目前，丁烯的來源主要有兩大類，第一利用副產(chǎn)品回收資源獲得丁烯，其中包括煉油廠的流化催化裂化(FCC)裝置和來源于熱加工裝置和乙烯蒸汽裂解裝置的C4副產(chǎn)品；第二用于生產(chǎn)和制造乙烯，比如叔丁醇的脫水反應、甲基叔丁基醚的裂解反應、丁烷的脫氫反應和乙烯的二聚反應等。
近年來，全球?qū)4烯烴的需求不斷增加，且正丁烯的價格也隨著來自中國市場的需求增加而急劇上升，而正丁烷廣泛存在于天然氣濕氣和煉廠氣中，價格低廉，可獲得很高的附加值，因此該領域受到越來越多的研究者關(guān)注。在過去二十年里，對正丁烷的脫氫進行了許多研究和報道(R.Vidal-Michel,等Catal,221(2004)127-136；J.D.Pless等，J.Catal.223(2004)419-431；Xingtao Gao等，Catal.Lett.23(1994)321-337；Rubio O等.Oxidative dehydrogenation of n-butane on V/MgO catalysts-kineticstudy in anaerobic conditions[J].Chem Eng Sci,2003,58:4619-4627；Lemonidou A A.Oxidative dehydrogenation of C4hydrocarbons over VMgO catalyst-kinetic investigations[J].Appl Catal A,2001,216:277-284；Chesnokov V V等.Oxidative dehydrogenation of butane over nanocystalline MgO, A12O3,and VOx/MgO catalysts in the presence of small amounts of iodine[J].J Catal,2003,218:438-446)
現(xiàn)有技術(shù)中，正丁烷氧化脫氫存在的主要問題首先是反應過程中生成的烯烴被過度氧化為CO與CO2，降低了烯烴的選擇性。其次，催化劑穩(wěn)定性差、易于失活，從而無法滿足工業(yè)應用的需要。因此尋找合適的催化劑仍是迫切需要解決的難題。
發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的之一在于提供一種簡單高效的負載型Mo-VMgO催化劑的制備方法，包括如下步驟：
(a)向草酸的去離子水溶液中加入偏釩酸銨，攪拌反應，然后加入鉬酸銨攪拌，制得混合溶液i；
(b)氧化鎂中加入適量去離子水，攪拌均勻，制成糊狀混合物ii；
(c)將混合溶液i加入至混合物ii中，攪拌均勻后，于加熱條件下攪拌至水分蒸干，然后將所得固形物置于烘箱烘干，得到催化劑粉體；
(d)將步驟(c)制得的催化劑粉體研磨造粒、焙燒。
本發(fā)明的另一目的在于提供上述方法所制備的負載型Mo-VMgO催化劑。所述催化劑通過上述濕法浸漬的方法制備，以MgO為載體，其負載正釩酸鎂活性相并添加一定的鉬。本發(fā)明的負載型Mo-VMgO催化劑中V2O5擔載量為5～30％。Mo與V的摩爾比為1:50～1。本發(fā)明的催化劑解決了正釩酸鎂在正丁烷氧化脫氫應用中活性降低的問題，使其可被應用于正丁烷氧化脫氫反應，以從正丁烷為原料生產(chǎn)正丁烯和1,3-丁二烯。
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