[發明專利]一種基于富氮共軛有機物制備Fe-N-Graphene氧還原催化劑的方法

有效

• 申請號: 201510422898.6
• 申請日: 2015-07-17
• 公開（公告）號: CN105056982B
• 公開（公告）日: 2018-05-18
• 發明（設計）人: 左霞;李志盼;肖德健;陳艷月
• 申請（專利權）人: 首都師范大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24
• 代理公司: 北京思海天達知識產權代理有限公司 11203
• 代理人: 張慧

一種基于富氮共軛有機物制備Fe?N?Graphene氧還原催化劑的方法，屬于無機/有機納米復合材料技術領域。通過在適當的溶劑中，將石墨烯，富氮有機物和鐵鹽超聲混合均勻，富氮有機物和鐵鹽按摩爾比3～7：5，富氮有機物和鐵鹽與石墨烯的質量比為2～5：1，蒸發除去溶劑。將所得的固體在惰性氣體的保護下，于600～1000℃高溫熱處理1～5h得到黑色粉末狀產物，即Fe?N?Graphene氧還原催化劑。本發明中合成Fe?N?Graphene氧還原催化劑的方法設備，操作簡單易行。

技術領域

本發明屬于無機/有機納米復合材料研究領域，具體涉及一種基于富氮共軛有機物制備Fe-N-Graphene氧還原催化劑的方法。

背景技術

燃料電池作為一種新型的能源，具有節能，轉換率高，零污染等優點。傳統的燃料電池陰極氧還原催化劑使用的是鉑及其合金，由于其價格昂貴并且催化穩定性不好的特點一直制約著燃料電池技術的發展[參見:Wenhan Niu,Ligui Li,Xiaojun Liu,J.Am.Chem.Soc.2015.137:5555-5562]。因此，開發性能及穩定性優異的新型催化劑具有廣闊的發展前景。

Fe-N-C類非貴金屬氧還原催化劑具有良好的氧還原催化活性，并且經過高溫熱處理后其氧還原催化穩定性及抗甲醇能力遠超過傳統的鉑及其鉑合金氧還原催化劑。目前含N前驅體一般為吡咯、苯胺和二氰二胺等簡單的含N化合物。

石墨烯作為一種新型的二維結構材料，具有優異的導電性及大比表面積，同時石墨烯良好的共軛結構也能與前驅體相互結合加快電子的傳輸[參見：Geim A.K,NovoselovK.S,Nat.Mater.2007,6(3):183-191]。鑒于二者優異的性能，本發明提供了一種基于富氮共軛有機物制備Fe-N-Graphene氧還原催化劑的方法。目前，此類復合材料制備通常是先將氧化石墨烯還原，再與簡單的含N有機物及Fe鹽混合煅燒形成[參見：Yuan Liu,XiaojunJin,Journal of Power Sources 2015,278:773-781],[參見：Sizhe Li,Yongyou Hu,Journal of Power Sources 2012,213:265-269]。本發明利用含N前驅體和石墨烯的共軛特性采用簡單的超聲混合及煅燒技術制備出一種高性能和高穩定性的Fe-N-Graphene氧還原催化劑。

發明內容

本發明提供了一種基于富氮共軛有機物制備Fe-N-Graphene氧還原催化劑的方法。通過在適當的溶劑中，將石墨烯，富氮共軛有機物和鐵鹽超聲混合均勻，將除去溶劑后所得的固體進行高溫熱處理，最終得到Fe-N-Graphene氧還原催化劑。

具體步驟如下：

1)將石墨烯加入到有機溶劑中，超聲分散10～30min，得到1.5～2mg/mL的石墨烯懸濁液。

2)將富氮共軛有機物和鐵鹽加入到上述的石墨烯懸濁液中并超聲同時混合均勻，優選富氮共軛有機物和鐵鹽的質量總和與石墨烯的質量比為(2～5)：1，蒸發除去溶劑；

3)將所得的固體在惰性氣體的保護下，于600～1000℃高溫熱處理1～5h得到黑色粉末狀產物，即Fe-N-Graphene氧還原催化劑。