[發明專利]一種大面積制備石墨烯化碳紙的方法及其制備的石墨烯化碳紙

有效

• 申請號: 201410470758.1
• 申請日: 2014-09-16
• 公開（公告）號: CN104261387A
• 公開（公告）日: 2015-01-07
• 發明（設計）人: 盧錫洪;王往;曾銀香;于明浩;童葉翔
• 申請（專利權）人: 中山大學
• 主分類號: C01B31/04
• 分類號: C01B31/04
• 代理公司: 廣州粵高專利商標代理有限公司 44102
• 代理人: 陳衛

技術領域

本發明涉及能源儲存領域，更具體地，涉及一種便于大規模制備石墨烯化碳紙的方法其制備的石墨烯化碳紙。?

背景技術

隨著世界人口的爆炸式增長和人類社會的快速發展，人們對能源的各種需求日益增長。因此，研發高性能和高功率密度的儲能裝置已經成為世界各國共同關注的熱點和研究的重點方向。超級電容器作為一種介于電池與傳統電容器之間的新型、高效、實用的能量存儲裝置，具有眾多優點，如功率密度高、充放電速度快、使用壽命長、環境友好、使用溫度窗口寬等。隨著對超級電容器研究的深入，研究者們已深刻認識到要提高超級電容器的性能，關鍵在于尋找高性能的儲能電極材料。目前常用的電極材料有以活性炭為主的多孔碳材料、過渡金屬以及導電聚合物等。在各種電極材料中，碳材料因資源豐富，價格便宜，穩定性好等優點被公認為是理想的超電容材料并被大量商業化生產，但是由于其理論電容值低等問題極大地限制了它的應用。因此設計比表面積大，多孔三維結構的碳材料成為目前的研究重點。?

石墨烯是一種單原子石墨材料，其晶格是碳原子構成的六角形呈蜂巢結構。石墨烯展現出來的這些特性使其在電子、光學、感應等眾多領域展現出非常好的應用前景。其中由于石墨烯有著超高比表面積和優異的導電性能，非常適合設計用于超級電容器的三維多孔碳電極。目前用于生產石墨烯的方法主要通過硫酸、硝酸、高錳酸鉀等強氧化劑對石墨粉進行氧化，從而使石墨片層之間被含氧官能團撐開達到片層分離的目的，然后通過化學還原的方法得到石墨烯。然而目前的這種方法通常發生在水溶液中，在將石墨烯分離的過程中往往會由于石墨烯片層之間強的范德華作用力而發生石墨烯片層的重聚，從而大大降低了其比表面積及其電容性能。此外，這種方法的氧化步驟，往往需要數小時才能完成，耗時過長，對氧化劑的消耗量很大，經反應后的氧化劑無法重復使用，因此現有技術的方法很難規模化制備出大的石墨烯電極。?

發明內容

本發明為克服上述現有技術缺陷，提供一種便于大規模制備石墨烯化碳紙的方法。

本發明的另一個發明目的是，提供一種由所述方法制備的石墨烯化碳紙。?

為解決上述技術問題，本發明采用的技術方案是：?

一種石墨烯化碳紙材料的制備方法，包括以下步驟：

（1）?配制濃硫酸和濃硝酸的混合電解液，所述濃硫酸和濃硝酸的用量之比為10～20mL：10～20mL；

（2）將石墨紙浸泡到所述混合電解液中進行電化學氧化，所述石墨紙和混合電解液的用量之比為1～3g：20～40mL，然后清洗、干燥，得到氧化石墨烯化碳紙；

所述電化學氧化的電壓13~17V；所述電化學氧化的時間為15～35min；

（3）將所述氧化石墨烯化碳紙置于水合肼中進行還原，得到石墨烯化碳紙。

所述的方法在35分鐘內即能很好地完成氧化步驟，其制備的石墨烯化碳紙剝離程度高，避免了現有技術方法難剝離的缺陷。同時，利用電化學氧化，可以大大減少氧化劑的消耗量，在完成一次制備后，電解液可以重復多次使用，依然能有效地制備所述石墨烯化碳紙。因此本發明所述方法適合大規模制備石墨烯化碳紙。?

優選地，所述電化學氧化的電壓為15V。?

優選地，所述電化學氧化的時間為30min。?

優選地，所述濃硫酸和濃硝酸的用量之比為20mL：20mL。?

優選地，所述清洗為蒸餾水清洗，把所述氧化石墨烯化碳紙洗至中性。?

還原步驟可以參考現有技術，優選地，所述還原的溫度為85℃；所述還原的時間為12～24h。?

優選地，所述干燥為冷凍干燥。?

一種由上述的制備方法制得的石墨烯化碳紙。本發明所述方法制備石墨烯化碳紙由于剝離程度好，因此避免了現有技術將石墨烯分離時重聚的問題，所得到的石墨烯化碳紙形貌為單層或少層石墨片組成的三維多孔結構，具有比表面積高，導電性能優異等優點，所述石墨烯化碳紙在電容方面展現出非常好的電容性能，能應用于超級電容及鋰電材料。?

所述的石墨烯化碳紙在制備電容及鋰電材料上的應用。?

與現有技術相比，本發明的有益效果是：?

本發明所述的制備方法，操作簡便，能大大縮短石墨烯化碳紙制備過程中氧化時間過長、氧化劑消耗過多的問題，同時解決了常規方法中石墨烯化碳紙制備過程中難剝離、易重聚的問題，確保了石墨烯化碳紙的品質，適合大規模批量工業生產。此外，剝離后的石墨烯仍然附在石墨紙的周圍，所以容易脫離水相，最后得到的形態是石墨烯化碳紙，可以直接用作超級電容器的電極材料。

附圖說明