[發(fā)明專利]一種低溫錳基復合金屬氧化物脫硝催化劑的合成方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201310607415.0
• 申請日: 2013-11-27
• 公開（公告）號: CN104001520A
• 公開（公告）日: 2014-08-27
• 發(fā)明（設計）人: 趙宗彬;孟博;邱介山;王旭珍
• 申請（專利權）人: 大連理工大學
• 主分類號: B01J23/889
• 分類號: B01J23/889;B01D53/90;B01D53/56
• 代理公司: 大連星海專利事務所 21208
• 代理人: 裴毓英

技術領域

本發(fā)明涉及一種低溫錳基復合金屬氧化物脫硝催化劑的合成方法，屬于材料科學領域，尤其涉及催化材料制備技術領域。

背景技術

氮氧化物是一種危害極大的大氣污染物，可以引發(fā)光化學煙霧、酸雨、溫室效應等。對于固定源排放的氮氧化物，其有效的脫除方法之一就是用氨做還原劑，選擇性還原氮氧化物生成無害的氮氣和水，稱為NH₃-SCR反應，反應方程式如下：

??目前用于催化NH₃-SCR反應的已商業(yè)化的催化劑為V₂O₅/TiO₂，但它需要在300^oC~400^oC較高溫度范圍內才對該反應有催化效果。所以在實際應用中，只能將其放置在煙氣脫硫裝置及電除塵裝置的上游，這就使催化劑暴露在高含硫高含塵的煙氣中，對催化劑損害較大。因此，亟待開發(fā)在較低溫度下具有高催化活性的NH₃-SCR反應催化劑，使其可以放置在煙氣脫硫裝置及電除塵裝置的下游，延長催化劑的壽命。

??由于錳氧化物具有多種可變價態(tài)，可以很容易地通過被還原及被氧化來完成催化循環(huán)，所以其在低溫NH₃-SCR反應中表現出良好的催化活性。目前常用的錳基低溫脫硝催化劑多為以錳氧化物為活性相的負載型催化劑，如MnO_x/TiO₂[R.T.?Yang,?et?al.?Appl.?Catal.?B?2003?,44,?217]、MnO_x/USY[R.T.?Yang,?et?al.Catal.?Lett.?2003,?87,?67]等。將錳氧化物負載在載體上可以提高錳氧化物的分散度，從而提高其催化脫硝活性。

??文獻中國專利CN1413765A提供一種氨選擇性還原氮氧化物的催化劑，以重量百分比包含60%~95%的氧化鋁載體和載于其上的以金屬計0.5%~30%銅的氧化物和以金屬計0.1%~10%錳的氧化物。該催化劑在NO——1008ppm，NH₃——1015ppm，O₂——4%，氣體空速10000小時^-1，反應溫度150^oC~350^oC的條件下能顯現高的活性和選擇性，好的穩(wěn)定性。

??文獻中國專利CN103143346A公開了一種具有抗硫性的低溫SCR脫硝催化劑及其制備方法。其中催化劑是以凹凸棒石為催化劑載體，在所述催化劑載體上負載活性組分氧化錳及助劑K、Mg或Ce的氧化物。該發(fā)明催化劑在煙氣含有SO₂（體積濃度為0-800ppm）的工況下具有更高的SCR脫硝活性和穩(wěn)定性，有效提高了100^oC~200^oC溫度窗口內催化劑抗SO₂毒化的能力。

??文獻中國專利CN102553572A提供了一種寬活性溫度窗口的SCR催化劑，用于固定源和移動源脫硝。該催化劑以銳鈦礦型二氧化態(tài)為載體，氧化鈰和氧化物為活性組分，在200^oC~500^oC范圍內，氮氧化物的脫除率達到90%以上，可用于如柴油車尾氣NO_x處理以及固定源燃煤電廠的脫硝裝置。

除了將錳氧化物負載在載體上來提高其催化脫硝活性外，研究表明[A.P.?Alivisatos,?et?al.?Nano?Lett.?2006,?6,?2701]在合成晶體的同時促使其發(fā)生晶體分裂，分裂后的晶體比表面積會增加。這為獲得高比表面積的催化劑提供了一種合成途徑。