[發明專利]一種透明氮化鋁陶瓷的超高壓低溫燒結制備方法

無效

• 申請號: 201210583959.3
• 申請日: 2012-12-31
• 公開（公告）號: CN103011830A
• 公開（公告）日: 2013-04-03
• 發明（設計）人: 李小雷;王紅亮;王利英;胡美華;胡強;李尚升;宿太超;曹新鑫;何小芳
• 申請（專利權）人: 河南理工大學
• 主分類號: C04B35/581
• 分類號: C04B35/581;C04B35/64
• 代理公司: 鄭州紅元帥專利代理事務所(普通合伙) 41117
• 代理人: 楊妙琴

技術領域

本發明屬于非氧化物透明陶瓷領域，具體是涉及一種透明氮化鋁陶瓷的超高壓低溫燒結制備方法。?

背景技術

氮化鋁（AlN）陶瓷因具有優良的熱傳導性(熱導率理論值為320?W/(m·K))、可靠的電絕緣性（體積電阻率大于1012Ω·m）、低的介電常數（1MHz下約為8）和介電損耗、無毒以及與硅（Si）和砷化鎵（GaAs）相匹配的線膨脹系數（293～773K時，4.8×10^-6K^-1）等一系列優良特性，被認為是新一代理想的大規模集成電路、半導體模塊電路和大功率器件的散熱材料和封裝材料。氮化鋁透明陶瓷不僅具有氮化鋁陶瓷材料的上述優點，而且還具有透明性，因此在紅外導流罩以及窗體材料等領域有著廣泛的應用前景。但是，由于AlN化合物是強共價鍵化合物，燒結活性極低，所以未加燒結助劑的純的AlN很難燒結。透明氮化鋁陶瓷的燒結就更加困難，除了上面一個原因外，氮化鋁易和空氣中的水蒸氣發生反應，從而引入氧雜質，也是一個重要原因。

近年來，氮化鋁陶瓷因其優異的綜合性能而收到廣大材料學者和工程技術人員的關注，特別是透明氮化鋁陶瓷也成為人們研究的熱點。從國內外文獻來看，成功燒結氮化鋁透明陶瓷的報導極少，最早成功制備氮化鋁陶瓷是日本Tokuyama?Soda公司的Noboyuki?Kuramoto等人。1984年，Noboyuki?Kuramoto等人在《Jounal?of?materials?science?letters》等期刊發表了相關論文，文中采用的制備方法是熱壓以及無壓燒結，在流動氮氣保護下，以CaO等為燒結助劑，燒結條件是：溫度1800-2000℃，燒結時間3-10h。他們在試驗中觀察以Ca(N0₃)₂為助劑燒結的透明氮化鋁的燒結過程，發現有三個明顯的過程：首先是1300-1600℃在液相作用下AlN顆粒重排；二是1600-1800℃氮化鋁顆粒的溶解和晶粒的析出；三是1800-2000℃?保溫階段氮化鋁晶粒生長。通過研究，他們認為該系統的燒結是比較典型的液相燒結。

中國專利CN?1199036A?報導了一種制備氮化鋁透明陶瓷的方法，該方法采用的制備方法是無壓燒結、熱壓燒結以及低溫熱壓燒結之后的熱處理工藝，制得了透明氮化鋁陶瓷，該方法以工業級碳化鈣或者工業級碳化鈣和稀土氧化物的混合物（Y₂O₃，Sm₂O₃等）為燒結助劑，在N₂?等流動氣體保護下，經過幾小時甚至幾十個小時的燒結或者熱處理得到了透光率大于62%的透明AlN陶瓷，該方法的缺點是燒結溫度高、燒結時間長，能耗大。

中國專利CN?1371885報導了放電等離子燒結法（SPS）制備氮化鋁陶瓷，該方法采用的制備方法是放電等離子燒結法，采用的設備是放電等離子燒結爐，燒結溫度為1700℃-2000℃，保溫時間是4-20min，其制備出的透明的氮化鋁陶瓷的透光率大于70%。該方法的缺點是等離子燒結設備價格昂貴，SPS燒結時溫度分布極不均勻，尤其是大尺寸的產品，降低了產品的質量。另外，其模具使用重復率低，增加了產品的成本。

發明內容

本發明克服了以上幾種燒結方法的缺點，而研制了一種透明氮化鋁陶瓷的超高壓低溫燒結制備方法，該方法是采用超高壓燒結法（簡稱HPS?)?，在很短的時間內制備出AlN?透明陶瓷。高壓燒結（一般稱在大于1GPa壓力下進行的燒結方法為高壓燒結）在材料的燒結方面有一定的優越性，不僅能夠使材料迅速達到高致密度，具有細小晶粒，而且在高壓下可使晶體結構甚至原子、電子狀態發生變化，將高壓狀態保留（截獲）到常壓狀態，從而賦予材料在普通燒結或熱壓燒結等工藝下所達不到的性能。

本發明的目的在于采用超高壓燒結法，制備出高性能的AlN?透明陶瓷。

本發明利用國產六面頂壓機為燒結設備，在燒結助劑選擇、AlN粉體預處理、成型方法的改進、超高壓合成塊組裝的設計、超高壓熱壓燒結工藝等方面進行改進，控制AlN?陶瓷的顯微結構、氧含量及其它雜質的含量，獲得性能優良的透明氮化鋁陶瓷。

綜上所述本發明的技術方案是通過以下方式實現的：

一種透明氮化鋁陶瓷的超高壓低溫燒結制備方法，?它包括以下步驟：

（1）選料：選用平均粒徑在40μm?的AlN微米粉體為原料；

（2）AlN粉體進行預處理；

?（3）添加燒結助劑：選用的燒結助劑為碳化鈣和/或稀土氧化物，加入量為：2.0%-5.0wt%；?

（4）高壓成型：成型壓力在1Gpa；