[發明專利]一種通過催化烷基化制備N-取代胺類化合物的方法

有效

• 申請號: 201210271263.7
• 申請日: 2012-08-01
• 公開（公告）號: CN103570553A
• 公開（公告）日: 2014-02-12
• 發明（設計）人: 石峰;崔新江;袁航空;鄧友全
• 申請（專利權）人: 中國科學院蘭州化學物理研究所
• 主分類號: C07C209/18
• 分類號: C07C209/18;C07C209/16;C07C209/68;C07C211/48;C07C211/52;C07C211/58;C07C211/27;C07C211/35;C07C211/29;C07C211/08;C07C211/07;C07C213/08;C07
• 代理公司: 中科專利商標代理有限責任公司 11021
• 代理人: 紀曉峰

1.一種制備N-取代胺類化合物的方法，所述方法以胺和醇或兩種胺作為反應原料，在80-180℃的反應溫度下使用復合金屬氧化物催化劑催化反應6-36小時，從而制備N-取代胺類化合物，其特征在于所述胺選自碳原子數為1至18的脂肪族胺或芳環取代基的碳原子數為1至18的芳香族胺，所述醇選自碳原子數為1至18的脂肪族醇或芳環取代基的碳原子數為1至18的芳香族醇；所述復合金屬氧化物催化劑選自CuO-NiO-Fe₃O₄、NiO-Fe₃O₄、CuO-Fe₃O₄或CuO-NiO。

2.權利要求1所述的方法，其特征在于在CuO-NiO-Fe₃O₄中Cu與Ni的摩爾比為10∶1-1∶10，Cu與Fe的摩爾比為10∶1-1∶10。

3.權利要求1所述的方法，其特征在于在NiO-Fe₃O₄中Ni與Fe的摩爾比為10∶1-1∶10。

4.權利要求1所述的方法，其特征在于在CuO-Fe₃O₄中Cu與Fe的摩爾比為10∶1-1∶10。

5.權利要求1所述的方法，其特征在于在CuO-NiO中Cu與Ni的摩爾比為10∶1-1∶10。

6.權利要求1-5中任一項所述的方法，其特征在于所述脂肪族胺的結構選自：

其中R¹和R²各自獨立地選自碳數為1到18的直鏈或異構烷基或氫中的一種，m為1到6的整數，n為1到12的整數；

所述芳香族胺的結構選自：

其中R¹和R²各自獨立地選自碳數為1到18的直鏈或異構烷基、氫、甲氧基、苯基、苯氧基、氟、氯、溴、碘中的一種，n為0到12的整數；

所述脂肪族醇的結構選自：

其中R¹和R²各自獨立地選自碳數為1到18的直鏈或異構烷基或氫中的一種，m為1到6的整數，n為2到8的整數；

所述芳香族醇的結構選自：

其中R¹和R²各自獨立地選自碳數為1到18的直鏈或異構烷基、氫、甲氧基、苯基、苯氧基、氟、氯、溴、碘中的一種，n為0到4的整數。

7.權利要求1-5中任一項所述的方法，其中所述復合金屬氧化物催化劑與胺的質量比為0.01∶1-1.2∶1。

8.權利要求1-5中任一項所述的方法，其中所述復合金屬氧化物催化劑通過以下的步驟制備：

1)將選自Cu(NO₃)₂、Ni(NO₃)₂和Fe(NO₃)₃中的任意兩種或三種的水溶液，和Al(NO₃)₃水溶液，加入作為沉淀劑的堿金屬氧化物、氫氧化物水溶液、氨水或者尿素水溶液進行共沉淀，然后經過洗滌，空氣中干燥、焙燒，氫氣中還原，獲得粗制催化劑；

2)使用堿金屬氫氧化物水溶液除去步驟1)中獲得的粗制催化劑中的氧化鋁，制成復合金屬氧化物催化劑CuO-NiO-Fe₃O₄、NiO-Fe₃O₄、CuO-Fe₃O₄或CuO-NiO。

9.權利要求8所述的方法，其中共沉淀在室溫下進行，催化劑的干燥溫度為50-180℃，焙燒溫度為300-800℃，還原溫度為300-800℃。

10.通過權利要求8或9所述的方法制備的復合金屬氧化物催化劑CuO-NiO-Fe₃O₄、NiO-Fe₃O₄、CuO-Fe₃O₄或CuO-NiO，其中在CuO-NiO-Fe₃O₄中Cu與Ni的摩爾比為10∶1-1∶10，Cu與Fe的摩爾比為10∶1-1∶10；在NiO-Fe₃O₄中Ni與Fe的摩爾比為10∶1-1∶10；在CuO-Fe₃O₄中Cu與Fe的摩爾比為10∶1-1∶10；在CuO-NiO中Cu與Ni的摩爾比為10∶1-1∶10。