[發明專利]用于汽車尾氣氮氧化物處理的催化劑及其制備

在審

• 申請號: 201210257069.3
• 申請日: 2012-07-23
• 公開（公告）號: CN102744064A
• 公開（公告）日: 2012-10-24
• 發明（設計）人: 王秀云;王瑞虎;洪茂椿
• 申請（專利權）人: 中國科學院福建物質結構研究所
• 主分類號: B01J23/63
• 分類號: B01J23/63;B01D53/94;B01D53/56
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

技術領域

本發明屬于納米催化應用領域，具體涉及一種稀土元素摻雜的鋁-鈰-鋯載體應用于汽車尾氣中NO_x的凈化。

背景技術

近年來，隨著汽車數量的急劇增加，汽車排放的尾氣已經成為大氣污染的主要污染源之一，其成分中的NO_x嚴重危害環境和公眾的身體健康。我國目前對NO_x凈化普遍采用三元催化劑，由于受發動機空燃比影響很大，傳統的三元催化劑對NO_x的凈化效果并不佳。因此貧燃條件下（空燃比>1)?的NO_x凈化是當前具有挑戰性的課題之一。目前貧燃發動機尾氣凈化的研究主要集中在NO_x直接分解、選擇催化還原和NO_x儲存-還原等方面，其中NO_x儲存-還原技術由于凈化效率高、溫度窗口寬、操作費用低等諸多優點而日益受到重視。

NO_x儲存-還原法的基本原理是在貧燃條件下將NO_x吸附儲存起來，然后在富燃條件下釋放出來，通過還原劑轉化成N₂。其中Pt/Ba/Al₂O₃是典型的NO_x儲存-還原催化劑，目前在日本已經工業化生產。但日本市場上的燃料含硫量低，而國內的一些燃料含硫量較高，容易是催化劑發生中毒，因此Pt/Ba/Al₂O₃催化劑在國內實際應用中受到限制。除此之外，NO_x儲存-還原催化劑的熱穩定性也是急需解決的一個迫切問題，在高溫下儲存成分BaO與載體Al₂O₃或CeO₂結合生成BaAlO₄或BaCeO₃從而失活。我們發現通過稀土元素離子半徑的差異，進入鋁-鈰-鋯載體晶格內，產生更多的氧空穴，可以有效抑制BaAlO₄或BaCeO₃的生成，從而提高催化劑的熱穩定性。目前還沒有相關文獻和專利對此進行報道。

發明內容

本發明提供了一種催化活性高，穩定性強的NO_x凈化催化劑。

該催化劑包括鋁-鈰-鋯載體和負載在該載體上的貴金屬Pt、Pd和Rh中的一種或多種活性組分，堿金屬或堿土金屬儲存組分，所述鋁-鈰-鋯載體為經過稀土元素修飾。

所述用于NO_x凈化的催化劑，所述載體成分包括?Al₂O₃、CeO₂和ZrO₂。

所述用于NO_x凈化的催化劑，該催化劑采用的鋁-鈰-鋯載體摻雜La、Y、Sm、Nd和Pr等稀土元素。稀土元素占鋁-鈰-鋯載體質量的1-10?%（以La或Nd來計算的）。優選5%。

所述用于NO_x凈化的催化劑，浸漬的貴金屬為Pt、Pd和Rh中一種或多種。優選Pt。

所述的NO_x凈化催化劑,?活性金屬重量占催化劑總重量的0.5-1?%。

所述的NO_x凈化催化劑，該催化劑采用Li、Na、K、Rb堿金屬或Mg、Ca、Ba、Sr等堿土金屬中的一種或多種為助劑。優選Ba，K，其中Ba、K的質量分數占載體的16?%（以Ba來計算）。

所述的催化劑的制備方法，包括新鮮樣的合成，再經過500?°C-700°C焙燒。

其焙燒溫度優選為550?°C。

通過La，Y，Nd或Pr的摻雜，提高了NO_x凈化催化劑的熱穩定性，在350?°C?老化100?h后其活性保持穩定。

附圖說明

圖1為：摻雜稀土元素La，Y，Nd和未摻雜的Pt/Ba/ACZ催化劑NO轉化成NO₂的活性。

圖2為：摻雜稀土元素La，Y，Nd和未摻雜的Pt/Ba/ACZ催化劑NO_x轉化率曲線。

圖3為：摻雜稀土元素La，Y，Nd和未摻雜的Pt/Ba/ACZ催化劑的熱穩定。

具體實施方式

本發明用于NO_x凈化的催化劑，可以以顆粒形式使用，也可以作為涂層負載于整體式多孔基體上形成整體式催化劑。整體式多孔基體可以是蜂窩狀的堇青石，莫來石等陶瓷基體，也可以是其它合金基體。